研究内容

双电子氧还原反应（2e-ORR）实现了过氧化氢（H2O2）的可持续电化学生产，为传统蒽醌工艺提供了一种绿色替代方案。

中国科学院大连化学物理研究所吴忠帅/内蒙古大学刘健/清华大学唐城报告了通过简单的一步热解从ZIF-8衍生出的N/O双掺杂分级多孔碳纳米反应器（N/O-HPCNs）。催化剂在0.10 M KOH的宽电位范围内实现了约90%的H2O2选择性。在流动池中，N/O-HPCNs以92.8%的法拉第效率和17.3 mol g−1 h−1的显著H2O2产量提供200 mA cm−2的工业级电流密度，同时在100小时内保持>80%的法拉第效率。相关工作以“Industrial-Grade H2O2 Electrosynthesis via N/O-Doped Hierarchically Porous Carbon Nanoreactors with Remarkable Yield and Stability”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1. 作者报告了为工业级H2O2电合成而设计的N/O双掺杂HPCNs（N/O-HPCNs）的合成。通过涉及靶向元素掺杂和工程形态结构的协同方法对N/O-HPCNs材料进行战略性改性。

要点2. 作者使用ZIF-8作为前体，通过一步碳化法合成了功能性N/O-HPCNs，从而成功地引入了杂原子。有限元模拟证实，分级孔增强了传质并减少了H2O2的停留时间，DFT计算阐明了N掺杂对活性和氧官能团在促进2e-ORR选择性方面的不同作用。

要点3. N/O-HPCN在0.10 M KOH电解质中产生H2O2的2e-ORR性能进行了电化学评估。该催化剂在200 mA cm-2下表现出最佳的选择性和超高的耐久性，可持续100小时。

这项工作为可持续的H2O2生产提供了一种可扩展的策略。

研究图文

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图1. N/O-HPCNs的合成与表征。

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图2. N/O-HPCNs在H2O2生产中的电化学性能。

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图3. 流动池中N/O-HPCNs的电化学H2O2生产性能。

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图4.分层多孔结构的DFT计算和FEA模拟。

文献详情

Industrial-Grade H2O2 Electrosynthesis via N/O-Doped Hierarchically Porous Carbon Nanoreactors with Remarkable Yield and Stability

Hongnan Du, Haitao Li, Huijuan Jing, Tianyi Liu, Zichen Xu, Chenyang Li, Yunyun Xu, Zijian Tan, Xiaolu Tang, Cheng Tang,* Jian Liu,* Zhong-Shuai Wu*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI:https://doi.org/10.1002/anie.202519013

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