分子整合策略实现高效反式PSCs的晶体生长与界面能量损失协同调控|二聚体|分子整合|太阳能电池|巯基|晶体|氧化|钛矿

主要内容

严重的界面能量损失与较差的晶体质量，仍是制约钙钛矿太阳能电池（PSCs）实现高性能的核心瓶颈。针对这一问题，四川大学彭强教授、吴义辉教授等人通过分子集成策略设计出一种多功能分子——1,3-丙二胺二巯基乙酸酯（PDA(AcSH)₂），实现了上述两大难题的同步解决。其中PDA²+阳离子优先富集于钙钛矿C₆₀界面，构建场效应钝化层，从而抑制由界面接触引发的非辐射复合；与此同时，AcSH–阴离子均匀分布在整个钙钛矿层中，借助巯基（─SH）与羧基（─COO–）的双位点配位作用，精细调控晶体生长并钝化带电缺陷态。值得注意的是，AcSH–中具有还原性的巯基官能团，还能将光热诱导生成的I₂/I₃–物种还原为I–，自身形成可逆的二硫键（S─S）二聚体；该二聚体在紫外光照射下发生光解，可实现巯基的再生，由此构建的自维持氧化还原循环能够动态修复缺陷，同时提升钙钛矿前驱体与薄膜的稳定性。

实验结果表明，经PDA(AcSH)₂修饰的小面积钙钛矿太阳能电池0.09-cm²取得了26.88%的优异光电转换效率（认证效率为26.4%），且非辐射电压损耗低至64mV。该策略兼具良好的可扩展性，在1cm²器件与12.96-cm²迷你组件中，分别实现了24.92%与22.73%的光电转换效率。此外，未封装的器件在暗处储存2200h后，仍保留了初始效率的96%以上；在1倍太阳光辐照条件下进行连续最大功率点跟踪（MPPT）测试1400h后，效率保持率超过90%，展现出卓越的长期运行稳定性。

综上，四川大学彭强教授、吴义辉教授等人的这项研究证实了合理的单分子设计策略在同步调控钙钛矿结晶动力学、缺陷动态演化及界面能学特性方面的有效性，不仅为缓解体相和界面能量损失提供了有效途径，更为制备可规模化、高效率且长寿命的钙钛矿光伏器件奠定了坚实基础。