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在碳酸盐基电解质中形成的 SEI 组分比醚基电解质中形成的更不稳定，导致锂金属电池（LMBs）性能较差。其中，LiPF6分解产生有害的HF，HF会导致SEI反复的破坏与重建。因此，最重要的是控制碳酸盐基电解质中SEI层的组成和性质。

成会明院士团队将i少量四甲基脲作为多功能共溶剂引入商业碳酸盐电解质中。值得注意的是，由于其高给体数 (DN) 和低受体数 (AN)，四甲基脲（TMU）不仅作为LiNO3储层，确保锂金属负极上的LiNO3优先还原来形成稳定的SEI层，而且通过操纵Li+的溶剂化鞘和清除路易斯酸PF5来抑制腐蚀性HF的产生。此外，TMU相对较低的粘度使电解液在添加LiNO3后依然保持相对较低的粘度，这使得电池在低温下具有优异的性能。

使用设计的碳酸盐电解质的Li||Cu半电池的库仑效率 (CE) 在室温下可达到 98.19%，在低温 (-15 ℃) 下可达到96.14%，并且 Li||LFP 电池提供了550次循环后，容量保持率高达94.9%，CE高达99.6%。

这项工作提供了一种简单有效的方法来扩展商业碳酸盐电解质在下一代电池系统中的使用。

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图1 不同电解质溶剂化结构

图2 不同电解质锂的沉积/剥离行为

图3 SEI分析与形貌分析

图4 Li||LFP 电池测试

图5 电池机理示意图

文献链接

Constructing a Stable Interface Layer by Tailoring Solvation Chemistry in Carbonate Electrolytes for High Performance Lithium Metal Batteries.

https://doi.org/10.1002/adma.202108400