成果简介

在钾离子电池(PIB)的负极材料中,碳基材料以其丰富的材料资源、低成本、高表面容量和优异的导电性而受到广泛关注。然而,碳基材料的初始库仑效率(ICE)较低,这严重阻碍了电池容量和能量密度的充分利用。此外,嵌入过程中缓慢的动态过程和大的体积膨胀导致循环稳定性差。本文,中国科学技术大学陈乾旺课题组在《Adv. Funct. Mater》期刊发表名为“Modification of Porous N-Doped Carbon with Sulfonic Acid toward High-ICE/Capacity Anode Material for Potassium-Ion Batteries”的论文,研究制备了一种磺酸改性的多孔N掺杂碳 (SA-NC) 作为PIB的阳极。

这种SA-NC材料提供了丰富的迁移通道和具有K+的活性钾储存位点吸附能低至-1.752eV,促进了K+的快速可逆表面吸附/解吸电容存储,同时提高了电极的钾存储性能和ICE。该材料表现出优异的性能,具有高可逆初始充电比容量(0.05Ag-1电流密度下为793mAhg-1,80次循环后容量保持率为90%),初始库仑效率高(0.1Ag-1下为68.21% ) ,以及长期超稳定的循环稳定性(2Ag-1下2000次循环后为288 mAh g -1),在各方面都表现出优异的性能,在碳负极材料中处于领先水平。

图文导读

方案一、xSA-NC 的合成示意图、xSA-NC 表面多孔细节结构的局部放大图和 xSA-NC 的简化微观原子结构模型。

图2、通过电子显微镜观察 3.0SA-NC的结构演变

图3、xSA-NC的结构表征

图3、3.0SA-NC阳极的电化学储钾性能

图4、3.0SA-NC中钾储存机制的研究

图5、k吸附能力的DFT计算。

小结

结果表明,用磺酸基对碳进行表面改性可以显著解决低ICE的高容量碳基负极的瓶颈问题。研究可能实现电动汽车和便携式设备的快速充电。DFT计算表明,磺酸基修饰可以提供合适的K离子吸附能和电荷相互作用,同时保持结构稳定而不 变形。这些结果使得未来使用碳基材料作为钾离子电池的卓越阳极成为可能。

文献:

https://doi.org/10.1002/adfm.202204991