学者名片

禹习谦,中国科学院物理研究所研究员,博士生导师,中国科学院百人计划入选者,中国科学院大学专任教师;科睿唯安全球高被引科学家。

研究成果介绍

【成果简介】

中国科学院物理研究所禹习谦副研究员和胡勇胜研究员等在Cell Press旗下的能源领域新旗舰期刊 Joule上发表最新研究成果“Structure-Induced Reversible Anionic Redox Activity in Na Layered Oxide Cathode”。研究者与美国橡树岭国家实验室、布鲁克海文国家实验室、劳伦斯伯克利国家实验室、斯坦福直线加速器中心等单位研究工作者合作,通过中子散射、同步辐射技术等先进表征手段细致研究了仅由氧离子参与氧化还原反应且高度可逆的P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2钠离子电池正极材料的储钠机理,阐明了该材料实现可逆氧变价的结构原因。

【图文导读】

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图1 P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2电化学性能

(a) 0.1 C和2.0 C倍率下的典型充放电曲线;

(b) 0.1 C和2.0 C倍率下的循环性能。

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图2 P3-Na0.6[Li0.2Mn0.8]O2初始态和充电态nPDF及xPDF对比分析

研究团队借助中子对分布函数实验技术(neutron pair distribution function, nPDF)并结合X射线与中子衍射技术,研究了该P3正极氧化物材料中氧参与电化学反应前后的晶体结构以及与氧有关的短程结构变化,证实了由氧可逆变价导致的材料可逆体相结构变化。该研究方法用于研究氧电荷补偿相关的晶体结构变化属首次。

图3 基于中子衍射精修结果的充电态结构解析

中子粉末衍射精修结果表明,充电后的材料结构仍为P相层状结构,但是伴随有大量的堆叠层错的出现。精修后得到的氧占位仍为1,证明在充电后几乎没有晶格氧的损失。通过分析以上结果发现,该材料的晶体结构特点对其可逆氧变价行为有着关键调控作用:P结构具有较大的层间距(相对O3相),能够容忍O-O键长变化带来的晶格畸变;同时较大的层间距能有效抑制充电过程中阳离子向碱金属层迁移(富锂材料中发生的层状向尖晶石结构相变),保持稳定的层状结构,从而使得氧离子的氧化还原反应可逆。

【总结展望】

该研究从材料结构的角度阐明了可实现氧离子可逆氧化还原反应的机理,为设计具有稳定可逆氧变价行为的高电压、高容量锂/钠离子正极材料提供了新的思路;同时也为该类研究引入了中子对分布函数(nPDF)这一有力工具,拓宽了研究维度。

人物介绍

工作教育经历

禹习谦,2001年至2005年在武汉大学物理科学与技术学院学习,2005年至2010年在中国科学院物理研究所硕博连读。2010年至2013年在美国Brookhaven国家实验室从事博士后研究,2013年至2016年4月为Brookhaven国家实验室助理研究员,2016年4月加入中国科学院物理研究所E01组工作,2018年获基金委优秀青年科学基金项目支持,2019获英国皇家协会Newton Advanced Fellowship资助。

研究方向

(1)高能量密度锂离子电池与固态锂电池材料设计

(2)二次电池材料与器件的同步辐射原位表征

(3)锂电池失效分析与逆向分析

学术论著

近年来一直在研究锂离子电池等二次电池中关键电极材料离子电子存储机制与电池性能的构效关系,开发高能量密度电极材料。有丰富的利用同步辐射和中子等实验技术研究二次电池材料的经验,发展了多种用于电池研究的原位实验方法。至今已在包括Nature Energy, Nature Materials, Nature Communications,Joule,Advanced Energy Materials,Chemical Reviews, Accounts of Chemical Research在内的国际知名学术期刊上合作发表学术论文120余篇(IF>10论文86篇),引用10000余次,H因子53 (google scholar)。在Web of science中的出版物共有176篇,总被引次数19000余次,H指数76,2019-2022连续四年获得科睿唯安全球“高被引科学家”称号(交叉学科) 。

近期代表作

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Anomalous Thermal Decomposition Behavior of Polycrystalline LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2 in PEO-Based Solid Polymer Electrolyte

Raising the Intrinsic Safety of Layered Oxide Cathodes by Surface Re-Lithiation with LLZTO Garnet-Type Solid Electrolytes

Mechanical-electrochemical modeling of silicon-graphite composite anode for lithium-ion batteries

Screening LiMn2O4 Surface Modification Schemes under Theoretical Guidance

Probing lattice defects in crystalline battery cathode using hard X-ray nanoprobe with data-driven modeling

Topologically protected oxygen redox in a layered manganese oxide cathode for sustainable batteries

All-in-One Ionic-Electronic Dual-Carrier Conducting Framework Thickening All-Solid-State Electrode

Coordination-Assisted Precise Construction of Metal Oxide Nanofilms for High-Performance Solid-State Batteries

Structural and chemical evolution in layered oxide cathodes of lithium-ion batteries revealed by synchrotron techniques

Solid Polymer Electrolyte Reinforced with a Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)(3)-Coated Separator for All-Solid-State Lithium Batteries

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