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研究内容
酶是一种高效、特异、选择性强的多功能生物催化剂。酶生物催化在制药、化工等领域有着广泛的应用。然而，酶在大规模工业应用中的直接利用经常受到操作稳定性低和回收困难的限制。固体载体上的酶固定化已被证明是解决这些问题的有效方法，并可以提高催化性能。脆性酶在结晶多孔材料中的固定化为扩大生物催化剂的应用提供了新的机会。然而，由于多孔宿主的孔径和/或苛刻的合成条件的限制，酶在固定化过程中经常受到尺寸限制或变性。
COFs的合成基于动态共价化学，其中可逆键的形成允许“错误检查”和“校对”，提供热力学稳定和高度有序的网络。研究表明，在亚胺连接的COFs的生长过程中，首先形成低结晶聚合物，然后转化为结晶骨架。这种转化过程为酶保护和封装开辟了可能性。
基于此，北京理工大学王博教授和张媛媛助理教授利用共价有机框架（COFs）的动态共价化学特征，报道了一种在自修复和结晶过程中将酶包裹在COFs中的预保护策略。结果表明，酶的生物活性在包封后可以很好地保持，并且获得酶@COFs显示出优异的稳定性。相关工作以“Harnessing Self-Repairing and Crystallization Processes for Effective Enzyme Encapsulation in Covalent Organic Frameworks”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
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研究要点
要点1.作者报道了一种在亚胺连接的COFs生长过程中包埋酶的预保护策略。酶首先被装载在初始生长阶段形成的具有中孔的低结晶聚合物网络（aCOF）中，这可以为酶提供有效的保护，使其免受恶劣的反应条件的影响，随后在无序聚合物的自修复和结晶过程中进行包封形成晶状骨架（COFs）。
要点2.该预保护策略避开了酶的大小限制，作者使用不同大小和表面电荷的酶以及双酶级联系统证明了预保护策略的多功能性。与与游离酶相比，酶@COFs表现出优异的催化活性和操作稳定性。
该研究提供了一种将酶包裹在坚固的多孔载体中的通用设计思想，并有望开发高性能固定化生物催化剂。
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研究图文
图1. COF，GOx@COF和aCOF的（a）N2吸附等温线（77K）和（b）的孔径分布。（c）GOx，aGOF，GOx@aCOF和GOx@COF的FTIR。（d）COF和GOx@COF的PXRD。（e）GOx@COF的HRTEM。（f）Cy5-NHS-GOx@COF颗粒的三维CLSM图像。
图2.（a）GOx、COF和不同方法制备的固定化GOx氧化葡萄糖的催化曲线。（b）游离GOx和GOx@COF的葡萄糖浓度倒数与反应速度倒数的Lineweaver-Burk图。（c）游离GOx和GOx@COF在甲醇、沸水、酸性溶液和碱性溶液中处理后的相对活性。（d）GOx@COF的可回收性。
图3.（a）游离Cyt c和不同方法制备的包封Cyt c的催化活性。（b）通过级联反应的预保护策略将GOx和HRP封装在COF中。（c）GOx&HRP@COF的CLSM图像.（d）游离GOx&HRP以及GOx&HRP@COF的催化活性。误差条是标准偏差（n=3）。
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文献详情
Harnessing Self-Repairing and Crystallization Processes for Effective Enzyme Encapsulation in Covalent Organic Frameworks
Yufeng Zhang, Chunyan Xing, Zhenjie Mu, Ziru Niu, Xiao Feng, Yuanyuan Zhang,* Bo Wang*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c04183
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