强界面耦合的分级铋嵌碳基质——高性能电容去离子|去离子|基体|电化学|电容|纳米

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第一作者：Chunli Li

通讯作者：刘加朋

通讯单位：河北工业大学

论文DOI：10.1016/j.jcis.2023.05.203

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电容去离子（CDI）因其低成本和环境友好性而被视为一种有前途的海水淡化技术。然而，缺乏高性能电极材料仍然是CDI面临的挑战。本研究采用简单的溶剂热和退火策略制备了具有强界面耦合的分级铋嵌入碳（Bi@C）杂化物。铋和碳基体之间具有强界面耦合的层次结构为氯离子(Cl-)捕获提供了丰富的活性位点，提高了电子/离子转移和Bi@C杂化物的稳定性。由于这些优点，Bi@C杂化物表现出较高的盐吸附容量（1.2 V下为75.3 mg/g）、盐吸附速率和良好的稳定性。此外，还通过各种表征阐明了Bi@C的脱盐机理。因此，本工作为CDI高性能铋基电极材料的设计提供了有价值的见解。

背景介绍

CDI赝电容电极材料因其高脱盐能力而受到广泛关注，其中，铋基材料由于其高理论容量和无毒性质而作为潜在的CDI电极材料尤其瞩目。然而，铋基材料通常在CDI过程中遭受较大的体积膨胀，导致性能快速下降。为了解决这个问题，将其与碳基复合的设计被认为是增强结构稳定性的有效策略。然而，大多数已经报道的铋基复合材料仅表现出活性材料与碳基体之间的弱物理相互作用，导致CDI性能不理想。因此，设计一种结构良好、铋与碳基体之间相互作用强的复合材料来提高CDI的效率具有相当重要的意义。

图文导读

制备方法：采用简单的溶剂热法制备Bi-MOF，随后退火得到Bi@C杂化物。

与纯Bi相比，Bi@C杂化物中Bi-Bi键拉曼光谱显示出明显的蓝移，归因于Bi与碳基体之间的强界面耦合。XPS中C-Bi化学键的出现进一步证明了这一点。

形貌：Bi@C显示出棒状结构，主要为装饰有丰富Bi纳米颗粒的超薄碳纳米片。TEM图像显示Bi纳米颗粒被厚度为∼ 3 nm的碳层均匀包裹，并嵌入超薄碳基质。

电化学：GCD曲线表现出显着的充放电平台，表明Bi基电极通过氧化还原反应储存了Cl-。Bi@C比纯Bi和纯C具有更大的充放电平台，验证了其更高的比容量。CV曲线均显示出不同的氧化还原峰，表明Bi和BiOCl的可逆转化。

随着扫描速率从 1 增加到 10 mV/s，电容贡献从 88.4% 逐渐增加到 98.8%，表明扩散控制和电容控制同时存在于电化学过程中。同时，电容行为占据主导地位，有利于快速可逆离子存储。

脱盐性能：Bi@C比纯Bi、纯C和碳布具有更快的下降速度、更低的电导率以及最高的SAC和更大的SAR。

随着电压增加，Bi@C的SAC和能耗逐渐增加。在1.4 V电压下，Bi@C的SAC为78.0 mg/g，能耗为1.91 kWh/kg。

循环稳定性：1.2 V下进行30次吸附/解吸循环后，Bi@C杂化物仍保持较高的SAC (61.3 mg/g)，相应的容量保持率为82%。

脱盐机理：异位XRD和XPS分析证实了脱盐机理为Bi和BiOCl之间的可逆转变。

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2023.05.203