研究内容

贵金属基纳米材料的相调控为提高催化性能提供了一种很有前途的策略。然而，在二维结构中实现连续相位调制并揭示相关的结构-性能关系仍然是一个重大挑战。二维贵金属基硫族化合物，作为新兴材料的后起之秀，由于其独特的物理化学性质和可逆相被应用于光学、磁学、催化等领域。在各种应用中，碱性氧还原反应(ORR)是重要的，最近在清洁能源转换方面引起了极大的关注。受上述讨论的启发，2D贵金属基硫族化物可能为优化碱性介质中的氧还原性能开辟了新的机会。然而，有限的研究已经深入研究了这类纳米晶体的相位调节与性能之间的关系。

厦门大学黄小青和苏州大学邵琪 提出了在Pd-Te六方纳米板(HNPs)库中，从立方相Pd 4 Te、菱形相Pd 20 Te 7 、菱形相Pd 8 Te 3 和六方相PdTe到六边形PdTe 2 的连续相位调制。定义明确的Pd-Te HNPs的连续相位调节能够成功地调节相邻Pd活性位点之间的距离，从而触发了一种从本质上调节相关催化反应的方式。概念验证氧还原反应(ORR)实验显示了依赖于Pd-Pd距离的ORR性能，其中六方相PdTe HNPs在ORR中表现出最佳的电化学性能(在0.9 V vs RHE下，质量活性和比活性分别为1.02 A mg -1 Pd 和1.83 mA cm -2 Pd ）。相关工作以“ Continuous Phase Regulation of a Pd-Te Hexagonal Nanoplate Library ”为题发表在国际著名期刊 Journal of the American Chemical Society 上。

研究要点

要点1. 当应用贵金属基硫族化物作为模型催化剂时，作者报道了从立方相Pd 4 Te、菱形相Pd 20 Te 7 、菱形相Pd 8 Te 3 和六方相PdTe到六方相PdTe 2 的连续相调节合成明确的Pd-Te六方纳米板(HNPs)，从而能够研究晶相结构与电催化性能之间的直接相关性。

要点2. Pd-Te HNPs显示出高度依赖于相结构的性能变化。最高的活性发生在六方相PdTe HNPs(h-PdTe HNPs)上，相邻Pd活性位点之间的距离大多增加(d Pd ‑ a ‑ Pd )，在ORR中表现出最佳的电化学性能(在0.9 V vs RHE下，质量活性和比活性分别为1.02 A mg -1 Pd 和1.83 mA cm -2 Pd ）。而最低的活性出现在d Pd ‑ a ‑ Pd 稍有增加立方相Pd 4 Te HNPs(c-Pd 4 Te HNPs)中。

要点3. 密度泛函理论(DFT)表明，Pd-Pd距离的增加与Pd-Te HNPs对*OH的弱吸附有关，从而有助于PdTe HNPs显著的ORR活性。

这项工作推进了贵金属基纳米结构的相控合成，极大地推动了用于各种应用的高效纳米材料的设计。

研究图文

图1. h-PdTe HNPs的形貌表征和结构分析。

图2. 其他Pd-Te HNP的形态表征和结构分析。

图3. Pd-Te HNPs的详细表面结构分析。

图4. 与商用Pd/C相比，Pd-Te HNP/C的电催化性能。

图5. Pd-Te HNPs ORR活性的催化机理研究。

文献详情

Continuous Phase Regulation of a Pd-Te Hexagonal Nanoplate Library

Xuan Huang, Bingyan Xu, Jie Feng, Shengnan Hu, Wenjie Dou, Tang Yang, Changhong Zhan, Shangheng Liu, Yujin Ji, Youyong Li, Chih-Wen Pao, Zhiwei Hu, Qi Shao,* Xiaoqing Huang*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c08116

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