研究内容
甘油是生物柴油生产的副产品。甘油的选择性光电化学氧化为高附加值化学品提供了一种经济、可持续的方法来转化可再生原料,同时储存绿色能源。
深圳大学苏陈良和香港城市大学刘彬合成了具有暴露的(002)晶面的单斜WO 3 纳米片,该纳米片可以选择性地将甘油氧化为甘油酸(GLYA),在AM 1.5G光照(100 mW·cm -2 )下,光电流密度为1.7 mA·cm -2 ,GLYA选择性为73%,在0.9 V vs 可逆氢电极(RHE)下具有39%的GLYA法拉第效率。相关工作以“ Selective Photoelectrochemical Oxidation of Glycerol to Glyceric Acid on (002) Facets Exposed WO 3 Nanosheets ”为题发表在国际著名期刊 Angewandte Chemie International Edition 上。
研究要点
要点1. 作者首先制备了具有暴露的(002)晶面的单斜WO 3 纳米片。该纳米片在AM 1.5G光照下,在室温下,可实现甘油的PEC高选择性氧化为GLYA(在0.9V vs. RHE下,73%的GLYA选择性和39%的GLYA法拉第效率)。
要点2. 光电化学实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,选择性甘油氧化的优越性能主要源于大量的表面捕获态、甘油与GLYA反应途径的较低能垒、,在暴露WO 3 的(002)面上的光生空穴具有更丰富的活性位点和更强的氧化能力。
该发现显示出巨大的潜力,通过面向可再生原料转化的面工程设计高性能光电化学电池,为可持续和环境友好的化学工艺做出重大贡献。
研究图文
图1. 002-W的电子显微镜图像。
图2. 甘油的选择性光电化学氧化。
图3. 光电化学性能。
图4. 电荷载流子动力学。
图5. 反应机制。
文献详情
Selective Photoelectrochemical Oxidation of Glycerol to Glyceric Acid on (002) Facets Exposed WO 3 Nanosheets
Yonghao Xiao, Mengran Wang, Dong Liu, Jiajian Gao, Jie Ding, Huan Wang, Hong Bin Yang, Fuhua Li, Mengxin Chen, Yangsen Xu Danyun Xu Yun-Xiao Zhang, Shaofan Fang Xin Ao, Jingyu Wang, Chenliang Su,* Bin Liu*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202319685
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