第一作者：Hangchao Wang

通讯作者：夏定国教授、王雪锋特聘研究员

通讯单位：北京大学、中国科学院物理研究所

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-46883-8.

研究背景

对比锂离子电池（LIBs），基于液态电解质的锂金属电池（LMBs）具有更高的能量密度，但锂枝晶生长引起的内部短路存在严重的安全隐患。基于固体电解质的LMBs具有高能量密度和高安全性，但存在离子电导率低和界面接触差等问题。凝胶聚合物电解质由于其提高了安全性，降低了固体电解质和电极之间的界面阻抗，并且与“卷对卷”LMBs制造工艺兼容而引起了广泛的关注。为提高富锂锰基氧化物正极与电解质之间的界面稳定性，有必要开发新型聚合物电解质。基于此，北京大学夏定国教授和中国科学院物理研究所王雪锋特聘研究员等人报道了一种新型的三嵌段共聚物，即由丙烯腈（AN）、马来酸酐（MA）和碳酸乙烯酯（VC）组成的共聚物稳定剂（记为PVCA），并将其与聚偏氟乙烯-共六氟丙烯（PVFH）基体共混，制成了一种新型的高压凝胶聚合物电解质（记为PVFH-PVCA）。

文章要点

1、由于腈基、酯基和酸酐基的组合功能，该体系具有高离子电导率和强抗氧化潜力。重要的是，PVCA中强大的极性基团与PVFH相互作用，促进了高密度纠缠结构的形成，有效提高了凝胶聚合物电解质的机械性能，导致令人惊讶的抗拉强度达到19.83 MPa。

2、以富锂锰基材料为正极，锂金属为负极组装的PVFH-PVCA电解质基电池具有长循环寿命和高放电容量的特点。在LiCoO2（LCO）||Li、LiFePO4（LFP）||Li和LiNi0.95Co0.05O2（NC95）||Li电池中也实现了类似的改进，证明了PVFH-PVCA作为一种有前景的聚合物电解质的普遍适用性。其中，Li||Li对称电池在8 mA cm-2下稳定循环超过4500 h。PVCA提供了高比容量和优良的循环稳定性，400次循环后容量保持84.7%。Li1.2Mn0.56Ni0.16Co0.08O2（LMNCO）||PVFH-PVCA||Li全电池在1 C（4.8 V截止电压）下达到125次循环，放电容量稳定在~2.5 mAh cm-2。

图文展示

图1.基于PVFH-PVCA聚合物电解质的高性能锂电池

图2. PVFH-PVCA聚合物电解质的表征

图3. PVFH-PVCA电解质的性能

图4.界面Li沉积行为的SEM研究

图5. Li||Li对称电池的表征

图6.采用LMNCO正极和不同电解质的LMBs的电化学性能

图7.具有不同正极和不同电解质的LMBs的电化学性能

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