2024年4月5日，国际顶级期刊Science同时上线了两篇来自南方科技大学物理系的研究论文。物理系讲席教授何佳清团队发表了题为“Pseudo-nanostructure and trapped-hole release induce high thermoelectric performance in PbTe”的文章，阐述了他们通过新的物理机理而获得高性能热电材料。南科大物理系、粤港澳大湾区量子科学中心林君浩副教授课题组与合作团队发表了题为“Molecularly thin, two-dimensional all-organic perovskites”的文章，记录了他们在二维全有机钙钛矿的设计、合成和结构解析方面取得的重大突破。
在两位教授看来，此次同登顶刊，既是一次巧合，也在情理之中。一颗种子从萌芽到开花，过程充满了艰险与变数。身为科研工作者，他们都已习惯带领团队专注当下，默默耕耘，集中力量攻克难关。经历过无数个奋斗的日夜，科研的种子终于同时开出了绚烂的花朵，这一系列突破性成果的发表是对他们辛勤付出的最大肯定。
在此次工作中，何佳清团队首次发现并验证了空穴载流子捕获和释放机制和其对材料电性能的调控作用，以及调控材料本证铅空位形态的赝纳米结构对材料热输运的抑制作用。团队利用材料晶格畸变实现了空穴载流子的动态调控优化电性能，诱导材料本征点缺陷制造广泛分布的赝纳米结构优化热性能，这两种策略均为其他热电材料的性能优化提供了可行的思路。同时，热电器件结构设计和转换效率的提升，也有助于推动热电发电器件的发展和应用。
“这是我们组长期探索热电材料性能优化机理、构效关系和器件设计的结果。热电材料中含有大量纳米第二相对于中高温区的热电材料来说是不利的，因为第二相和基体材料之间具有较大的膨胀系数差异，长时间在高温下工作或诱导材料内部出现应力集中和相互元素扩散，从而导致材料性能衰减。”据何佳清介绍，他们在碲化铅材料中构造了大量的纳米级空位团簇，这些团簇在材料中产生了大量的应力和应变，使材料的晶格热导率显著降低了，并且更加有利于热电材料的高服役。在实验过程中，团队还偶然发现锗掺杂到碲化铅的晶格中后会形成偏心结构，而这种偏心结构可以在低温时捕获载流子，降低自由载流子的浓度，而到了高温后再将载流子释放。该方法将载流子的捕获和释放交由晶格畸变来实现，使其成为材料的本征特性。
何佳清表示，此项工作的顺利完成也少不了校外专家的帮助。其中，武汉大学陈志权教授的正电子湮灭技术让团队更深入地了解到铅空位浓度和形态的变化；中科院物理所翁宇翔研究员在瞬态光谱方面的研究也针对晶体结构对载流子动力学的影响进行了更细致的解释。
林君浩团队与合作者共同攻克了二维全有机钙钛矿结构难以稳定的瓶颈，在传统ABX3钙钛矿结构基础上引入额外的E位NH4+阳离子，形成ABX2的化学计量，并利用范德华间隙容纳更大的有机阳离子，成功首次合成了多种二维全有机钙钛矿晶体。同时，他们利用超低电子剂量的冷冻透射电镜技术，在约1.1个电子每平方埃的超低剂量下，实现了对这些有机晶体的近原子级结构表征。该材料具有层状结构，有望作为柔性2D电子器件中的介电层。相关实验表明，其介电性能优于许多现有的2D介电材料。这一成果为未来开发新型全有机二维钙钛矿材料奠定基础，并为柔性电子器件的发展提供了新的思路。
此项研究主要取得了两项重大突破。首先，研究人员首次合成了二维全有机钙钛矿晶体，拓展了钙钛矿材料领域，为未来开发新型全有机二维钙钛矿材料奠定了基础。其次，基于对该类材料的精细表征，团队开辟了生物冷冻电镜技术用于化学有机材料有机基团表征的新领域。
林君浩介绍道：“据我们所知，这是迄今为止高分辨低剂量成像技术的最佳记录。此前即使是最敏感的有机金属框架，其剂量耐受度也超过10个电子/平方埃，而有机和无机杂化晶体在冷冻条件下的剂量耐受度接近50个电子/平方埃。”研究团队将高分辨低剂量成像技术拓展到了全有机晶体领域，为这类更加敏感的有机材料结构表征提供了很好的范例。
在众多优秀教授的带动下，经过13年的沉淀，南科大物理系涌现出了越来越多的高质量成果。截止目前，物理系已在Nature/Science期刊上发表论文30篇，其中物理系作为第一或者通讯单位发表了15篇。特别是在今年短短四个月时间，物理系已经发表了1篇Nature、2篇Science，在国际顶刊上接二连三的好成绩，彰显出其优秀的科研能力。物理系也将继续坚持面向世界科技前沿，为推动科技发展贡献更多力量。
来源：南方科技大学。
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