研究内容

将功能性胶体纳米颗粒(100 nm)封装到单晶ZSM-5沸石中，旨在产生均匀的核-壳结构，由于显著的晶格失配和不同的结晶特性，这是一个具有潜力的研究但是也面临着巨大的挑战。

复旦大学赵东元、李伟和上海石油化工研究院杨为民展示了通过一种新的限制逐步结晶方法制备包含Fe 3 O 4 胶体核的核-壳结构单晶沸石。通过设计一个受限的纳米腔，锚定成核位点，并执行逐步结晶，作者成功地将胶体纳米颗粒(CN)封装在单晶沸石中。作者重点介绍了结构均匀的磁核单晶沸石，显示出显著的超顺磁性(14 emu/g)和强劲的酸度(~0.83 mmol/g)。这种创新材料已在磁稳定床(MSB)反应器中有效地用于乙醇脱水，提供了卓越的转化率(98%)、最高的乙烯选择性(98%)和卓越的催化耐久性(超过100小时)。相关工作以“Implanting Colloidal Nanoparticles into Single-Crystalline Zeolites for Catalytic Dehydration”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.作者通过具有智能约束的逐步结晶方法实现了创新的磁核单晶ZSM-5沸石的制备，该沸石的核和外壳包含Fe 3 O 4 纳米颗粒，所得的磁核单晶ZSM-5沸石表现出完美的单晶结构，具有800×600×400 nm的均匀尺寸和直径约150 nm的磁性Fe 3 O 4 核。这些材料表现出优异的孔隙率，具有365 m 2 /g的高表面积和14 emu/g的高磁化强度。这种创新的方法包括在Fe 3 O 4 核的表面上精确地植入沸石种子，然后限制沸石生长和培育单晶ZSM-5沸石。

要点2.该策略对一系列沸石表现出多功能性和适应性，如ZSM-5、NaA、ZSM-11和TS-1，每个都具有均匀的磁核。所得催化剂首次证明了在MSB反应器中催化化学反应的能力，显示出优异的催化活性-乙醇转化率为95%，乙烯选择性为98%，具有长期稳定性，在乙醇脱水中显示出超过100小时的寿命。

要点3.该研究还揭示了Fe-O-Si键作为沸石和磁性材料之间的桥梁的作用，促进了大规模生产用于工业应用的磁核功能结晶沸石。这种显著的性能归因于基质分子在MSB床中的快速传输，表明这些磁性沸石有潜力取代传统的沸石催化剂，并在化学工业过程中引入显著的变化。

研究图文

图1. 三种不同结构的沸石杂化材料。

图2. 磁核沸石的合成与表征。

图3. 限制逐步结晶过程的中间表征。

图4. 通过限制逐步结晶策略的磁核沸石形成过程的方案。

图5. MSB和FB反应器中的催化性能。

文献详情

Implanting Colloidal Nanoparticles into Single-Crystalline Zeolites for Catalytic Dehydration

Bing Ma, Linlin Duan, Yuzhu Ma, Fanxing Bu, Kun Lan, Tiancong Zhao, Liang Chen, Lianhai Zu, Liang Peng, Zaiwang Zhao, Jun Xu, Siqing Zhong, Dhaifallah M. Aldhayan, Abdullah M. Al-Enizi, Ahmed Elzatahry, Wei Li,* Weimin Yang,* Dongyuan Zhao*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202403245

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