一个国际研究小组最近进行的突破性研究发现，克里基中间体在对流层二次有机气溶胶的形成过程中发挥了重要作用，这表明这些过程的影响比以前想象的要大，并突出了需要进一步研究的领域。

一个国际研究小组成功地记录下了气溶胶形成过程中长期假设的催化剂的第一个明确证据。地球大气层的 85% 位于对流层--大气层的最底层。尽管如此，我们对改变对流层成分的化学过程的了解仍然存在很大差距。

二次有机气溶胶（SOAs）的形成和普遍存在是一个特别重要的知识空白，它影响着地球的辐射平衡、空气质量和人类健康。但得益于美国能源部阿贡国家实验室（DOE）、桑迪亚国家实验室（Sandia National Laboratories）和美国国家航空航天局（NASA）喷气推进实验室（JPL）领导的国际研究团队的突破性发现，这一差距正在缩小。

科学家们在发表于《自然-地球科学》（Nature Geosciences）的一篇新论文中详细介绍了他们的发现。

关于克里基中间体的新研究

研究小组重点研究了一类被称为克里基中间体（CI）的化合物。研究人员怀疑，当 CIs 通过一种叫做低聚的过程结合在一起时，它们在 SOAs 的形成过程中起着至关重要的作用。但直到现在，还没有人在这一领域直接识别出这一过程的化学特征。

研究小组利用目前最先进的大气气相分子和气溶胶检测方法，在亚马逊雨林进行了实地测量，亚马逊雨林是地球上 SOA 最重要的地区之一。在那里，他们发现了与含有碳、氢和氧（CH2OO）的克里基中间化合物反应一致的明显证据。

"这一发现意义重大，因为我们能够将在现场看到的实际情况、我们对 CIs 低聚现象的预期以及我们在实验室中的表征和理论判断直接联系起来，"论文第一作者、阿贡大学助理化学家 Rebecca L. Caravan 解释说。

这些实地观测仅仅是各实验室合作开展的创新科学的一个组成部分。

先进方法和重要发现

"除了实地测量，我们还采用了世界上最先进的实验方法来直接描述克里基中间反应的特征。我们利用最先进的理论动力学来预测我们无法直接测量的反应。我们还利用了最先进的全球化学建模，根据这些动力学来评估我们预期低聚物在对流层中产生的影响，"桑迪亚的燃烧化学家 Craig A. Taatjes 说。

这种组合产生了一些至关重要的发现。美国宇航局喷气推进实验室研究员卡尔-珀西瓦尔（Carl Percival）说："首先，我们发现 CI 化学在改变对流层成分方面所起的作用可能比目前的大气模型所能解释的还要大，可能要大一个数量级。其次，我们在工作基础上进行的更新建模只产生了我们在现场观察到的低聚特征的一小部分。"

这可能意味着 CI 化学可能正在推动对流层内发生更大的变化，或者是其他尚未确定的化学机制在起作用。

Caravan总结说："我们还有很多工作要做，才能完全确定CI反应在对流层中的作用。但这些发现极大地扩展了我们对地球大气层中最重要的一层形成 SOA 的潜在重要途径的了解。"

编译来源：ScitechDaily

DOI: 10.1038/s41561-023-01361-6