研究内容

钌基电化学发光（ECL）配位聚合物广泛应用于生物分析和医学诊断。然而，由于ECL试剂和分散在检测溶液中的助反应剂之间的距离长，常用的Ru基配位聚合物面临着效率低的限制。

西南大学袁若/傅英姿/张璞报道了一种双配体自增强ECL配位聚合物，由三（4,4′-二羧酸-2,2′-联吡啶）二氯化钌（II）（Ru（dcbpy） 3 2+ ）作为ECL反应配体和乙二胺（EDA）作为相应的共反应剂配体组成，进入Zn 2+ 金属节点（Zn-Ru-EDA）。使用Zn-Ru-EDA构建了ECL生物传感器，该生物传感器具有高ECL效率，可超灵敏地检测细菌感染和败血症生物标志物降钙素原（PCT），其选择性范围为1.00×10 −6 至1.00×10 ng·mL −1 ，检测限低至0.47 fg·mL −1 。相关工作以“Dual-Ligand Ruthenium Coordination Polymer-Derived SelfEnhanced Electrochemiluminescent Emitters for Sensitive Detection of Procalcitonin”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

研究要点

要点1.作者使用简单的水热方法制备了双配体自增强材料（Zn-Ru-EDA）作为阳极ECL发光材料。以Ru（dcbpy） 3 2+ 和乙二胺为配体，同时与锌离子（Zn（NO 3 ） 2 ）配位，制备了Zn-Ru-EDA。

要点2.Zn-Ru-EDA表现出强烈的ECL信号，这可能归因于在缩短的电子转移途径内两个配体之间的有效分子内电子转移，导致较少的能量损失。此外，Zn-Ru-EDA化合物在阳极处表现出1.09 V的低发光电势，这可以避免测试溶液中氧气的产生，防止对改性电极和生物分子的损坏。低激发电位还降低了传感器的背景信号，从而提高了稳定性、再现性和实际应用能力。

要点3.使用Zn-Ru-EDA构建了ECL生物传感器，该生物传感器具有高ECL效率，可超灵敏地检测细菌感染和败血症生物标志物降钙素原（PCT），其选择性范围为1.00×10 −6 至1.00×10 ng·mL −1 ，检测限低至0.47 fg·mL −1 。

基于双配体的自增强聚合物可以提供一种理想的策略来提高ECL的高效率，以及在用于早期疾病诊断的敏感生物分子检测中设计新的基于自增强多配体的配位。

研究图文

图1.（A）Zn-Ru-EDA在5 μm尺度下的SEM。（B）从A导出的Zn-Ru-EDA的尺寸统计，在（C）1 μm和（D）500 nm的尺度下的Zn-Ru-EDA的SEM。

图2.（a）Ru（dcbpy） 3 2+ 和（b）Zn-Ru-EDA（B）的Zn-Ru-EDA的（A）UV-vis吸收和（B）荧光光谱。（C）Zn-Ru-EDA的电势相关ECL光谱。（D）C的Zn-Ru-EDA的3D热图。

图3.（A）各种材料修饰的电化学界面的电势依赖性ECL响应。（a）裸GCE、（b）Ru（dcbpy） 3 2+ 、（c）Zn-Ru和（d）Zn-Ru-EDA。不同发光材料修饰的电极的时间依赖性ECL曲线：（B）Ru（dcbpy） 3 2+ 和（C）Zn-Ru在3 mL PBS（0.1 M，pH 7.4，含有10 μL 99%EDA）。（D）Zn-Ru-EDA修饰电极在PBS中的ECL随时间变化曲线。Ru-（dcbpy） 3 2+ 、Zn-Ru和Zn-Ru-EDA分别为2.0 mg·mL -1 。

图5.（A）时间相关的ECL强度对应于ECL生物传感器的不同PCT浓度：(a) 1 fg·mL −1 , (b) 10 fg·mL −1 , (c) 100 fg·mL −1 , (d) 1 pg·mL −1 , (e) 10 pg·mL −1 , (f) 100 pg·mL −1 , (g) 1 ng·mL −1 , and (h) 10 ng·mL −1 。（B）提出的生物传感器的相应线性校准图。生物传感平台的校准曲线数据来源于图A.（C）ECL免疫传感器在不同浓度PCT下的稳定性：（a）100 pg·mL −1 ，（b）1 pg·mL –1 和（c）1 fg·mL −1 。（D）选择性。

文献详情

Dual-Ligand Ruthenium Coordination Polymer-Derived SelfEnhanced Electrochemiluminescent Emitters for Sensitive Detection of Procalcitonin

Shuchun Bu, Li Song, Yilan Ding, Yuqin Yang, Yufei Liang, Yaqin Chai, Pu Zhang,* Yingzi Fu,* Ruo Yuan*

Anal. Chem.

DOI: https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c02100

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