研究内容

近年来，基于单原子（SAs）修饰的光催化剂可以产生前所未有的反应性。然而，SAs改性的光催化剂的失活仍然是光催化CO 2 还原领域的一个关键挑战。

江苏大学徐东波/施伟东/德国TU Ilmenau雷勇揭示了在光催化CO 2 还原过程中，CO中间体对Cu单原子（Cu-SAs）的有害影响，导致TiO 2 上的聚集和失活。该系统不仅以748.8 µmol·g -1 ·h -1 的速率和93.1%的选择性提高了CH 4 的产生，而且缓解了Cu-SAs的聚集，在7天内保持稳定。相关工作以“Clustering-resistant Cu Single Atoms on Porous Au Nanoparticles Supported by TiO2for Sustainable Photoconversion of CO2into CH4 ”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。

研究要点

要点1.作者通过上下原子合成工艺，在CuAu合金中矢量蚀刻Cu原子，成功地制备了锚定在Au多孔纳米颗粒（Au-PNPs）上的Cu-SAs，该纳米颗粒由商业TiO 2 支撑（CuAu-SAPNPs-TiO 2 ）。

要点2.在CO 2 光还原过程中，利用C- SAs和Au PNPs之间的协同催化相互作用，CuAu-SAPNPs-TiO 2 表现出748.8 µmol·g -1 ·h -1 的非凡CH 4 产率，比原始TiO 2 高出40倍，同时具有93.1%的显著电子基CH 4 选择性。在长达7天的连续CO 2 光还原试验中，保持了一贯的高性能，没有光催化失活的迹象，突出了CuAu-SAPNPs-TiO 2 的非凡稳定性。

要点3.研究表明，Cu-SAs在*CO的初始有效生产中起着重要作用，Au-PNPs通过拦截*CO吸附和促进*CO快速转化，从而抑制Cu-SAs的迁移和聚结，在保持Cu-SAs分散和稳定性方面发挥着关键作用。Au纳米颗粒的多孔结构所提供的空间限制，以及它们独特的电子构型，起到了对抗Cu-SAs聚集和失活的强大防御作用，最终形成了一种光催化系统，该系统不仅有效且选择性强，而且对CO 2 还原为CH 4 也很稳定。

研究图文

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图1. CuAu基TiO 2 复合材料的形态和结构表征。

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图2. CuAu基TiO 2 复合材料的光催化性能。

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图3. 光催化CO 2 还原中CH 4 生成增强示意图。

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图4. 催化剂失活机理说明。

文献详情

Clustering-resistant Cu Single Atoms on Porous Au Nanoparticles Supported by TiO 2 for Sustainable Photoconversion of CO 2 into CH 4

Zhongkai Xie, Longhua Li, Shanhe Gong, Shengjie Xu, Hongyun Luo, Di Li, Hongjing Chen, Min Chen, Kuili Liu, Weidong Shi*, Dongbo Xu*, Yong Lei*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202410250

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