南京大学「国家杰青」缪峰团队，半年发了五篇Nature子刊|二极管|军事同盟|军事条约|南京大学|双栅|晶体管|磁场|缪峰|脉冲

2024年以来，南京大学缪峰教授团队5项最新科研成果接连发表于Nature子刊。

作者简介

缪峰，南京大学人力资源处缪峰副处长(主持工作)、南京大学物理学院教授、博导，南京大学类脑智能科技研究中心主任，江苏“海智”专家联合会信息科学委员会副主任。国家杰出青年科学基金获得者，中国物理学会“黄昆物理奖”获得者，国际先进材料学会IAAM奖章获得者，国家“高层次人才特殊支持计划”科技创新领军人才入选者，科技部中青年科技创新领军人才入选者，科技部国家重大科学研究计划（青年）项目首席科学家，国家“海外高层次青年人才计划”入选者，江苏省“十大青年科技之星”（暨江苏省青年科技奖）入选者，科睿唯安(Clarivate Analytics)全球“高被引科学家”，爱思唯尔“中国高被引学者”，南京市五四青年奖章获得者。

2004年本科毕业于南京大学物理系，2009年获美国加州大学河滨分校物理学博士学位，2009-2012年在美国惠普实验室（硅谷总部）任助理研究员，2012年全职回南京大学工作。

主要从事二维材料量子调控的基础研究、以及在信息器件领域的应用研究。作为第一或通讯作者在 Science, Nature 子刊、 Scie nce 子刊、 Phys. Rev. Lett. 等国际权威学术期刊上发表论文，共发表 SCI 论文90余篇，总引用近18000次；已获授权美国专利9项和中国发明专利5项。目前担任 Scientific Reports和npj 2D Materials and Applications 的编委，以及 Nature, Nature Nanotechnology, Nature Electronics, Nature Materials, Nature Physics 等学术期刊的审稿人。

1、南大梁世军、缪峰团队首次实现基于拓扑边界态的类脑计算

2024年7月4日，南京大学缪峰教授、梁世军副教授，南京理工大学物理学院程斌教授作为联合通讯作者在国际著名期刊《Nature Nanotechnology》上发表了题为“Selective and quasi-continuous switching of ferroelectric Chern insulator devices for neuromorphic computing（面向神经形态计算的铁电陈绝缘体器件及其选择性和准连续开关）”。南京大学博士生陈墨雨、谢永勤为该工作的共同第一作者。

缪峰科研团队通过构筑双侧对齐的魔角石墨烯器件，观测到电子型铁电性与陈绝缘体的共存，提出并验证了噪声免疫的类脑计算方案。通过精准控制栅压脉冲的幅值，研究团队不仅能够在不同陈绝缘态之间进行选择性非易失切换，而且在同一个器件中实现了1280个准连续的铁电态。进一步，研究团队利用陈绝缘态的量子化电导作为权重，首次展示了铁电陈绝缘体器件在具有噪声免疫特性的卷积神经网络中的应用潜力。该工作为发展基于拓扑边界态的新型低功耗电子器件提供了可行的技术路线。

在这项工作中，研究团队首先制备了与双侧六方氮化硼（h-BN）均对齐的魔角双层石墨烯（doubly aligned magic-angle twisted bilayer graphene, DA-MATBG）器件，并观察到强关联电子平带和电子型铁电性的共存。通过采用“切割-堆垛（cut-and-stack）”方法，研究团队不仅实现了双层石墨烯层间夹角（1.1°）的精准控制，而且使转角石墨烯同时与上下两层h-BN介电层的晶向对齐（图1a）。通过构筑如图1a所示的器件构型，研究团队可以利用石墨底栅和顶栅独立调控样品的载流子浓度和电位移场。随后，研究团队研究了器件在不同栅压下的输运行为（图1b）。在顶栅电压VTG调控下，纵向电阻Rxx表现出平带标志性的关联电子态。不同于顶栅电压的调控作用，Rxx随着底栅电压VBG的变化表现出明显的回滞现象（图1c），这表明了铁电性的出现。研究团队发现在栅压扫描范围ΔVBG =–超过一定阈值后，剩余极化强度2pr会随ΔVBG线性增加（图1d），这种连续可调特性不同于传统离子位移型铁电材料体系的性质。

图1：DA-MATBG器件的电学表征。a.双栅DA-MATBG器件的结构示意图。1.1°转角双层石墨烯的晶向与两侧相邻的h-BN晶体的晶向对齐。顶栅电压VTG和底栅电压VBG分别施加在顶部和底部的石墨栅极上。b.通过四探针法测量纵向电阻Rxx随VTG的变化关系，可以观察到对应于电中性点（charge neutrality point, CNP）、能带绝缘体（band insulators, BI）和关联态（correlated states, CS）的特征，在图中分别用淡黄色、灰色和淡紫色背景来标识。c.Rxx随VBG的变化关系表现出明显的铁电回滞现象。红色和蓝色实线分别表示VBG前向和反向变化的结果。d.剩余极化强度2pr与VBG扫描范围ΔVBG =-的依赖关系,这里和分别表示VBG的最大值和最小值。

然后，研究团队对器件施加了水平磁场B∥，研究了磁场对铁电行为的调控作用。实验发现，当B∥ = 12 T时，Rxx在双栅扫描下所呈现的铁电回滞曲线与零磁场时具有显著的差异（图2a, b）：2pr随B∥的变化呈现出线性依赖关系（图2c）；而在改变B∥的方向时，2pr展现出强烈的各向异性特征（图2d）。进一步，根据图2c中的直线斜率，研究团队计算了相应的磁电耦合系数，发现DA-MATBG的磁电耦合系数约为量子电导的3倍，这比常规多铁体系中的磁电耦合系数高出两个数量级左右。在DA-MATBG中观测到的巨大的正交磁电耦合效应（即磁化方向与铁电极化方向垂直），蕴含全新的磁电耦合机制，未来需要投入更多的研究努力来对其内在机制实现深入理解。

图2：面内磁电耦合效应。a.零磁场下的反常铁电回滞曲线。这里底栅电压VBG沿着相反方向变化时和不重合，使得ΔRxx =– 具有正负交错的环形轨迹。b.水平磁场B∥= 12 T下的反常铁电回滞曲线。(a)和(b)中三个明显的电阻极大值对应于电中性点和能带绝缘态。c.提取的剩余极化2pr在改变水平磁场B∥大小时呈现出线性变化特征。d.剩余极化2pr在改变水平磁场B∥方向时展现出强烈的各向异性特征。

接下来，研究团队研究了DA-MATBG器件在垂直磁场下的电学输运行为。如图3a, b所示，在面外磁场B⊥作用下，器件呈现出若干具有Rxx极小值和量子化横向电导（，C为整数）的能级，表明器件中出现了陈绝缘态，同时也证实了DA-MATBG器件中铁电态与陈绝缘态的共存。在实验中，研究团队共观测到四个不同的铁电陈绝缘态，分别标记为(C, s) = (4, 0), (3, 1), (2, 2)和(1, 3)，这里ns 是归一化的载流子密度。通过施加幅值可调的栅压VBG双脉冲（包括正脉冲和负脉冲），研究团队实现了对这些铁电陈绝缘态的非易失开关。如图3c和3f所示，首先，研究团队施加了幅值为10.4 V的正脉冲对器件的铁电极化态进行了重置；其次，通过精准控制负脉冲的幅值，研究团队能够实现目标陈绝缘态的访问。为了确定最终的陈绝缘态，研究团队在VBG脉冲作用前后，对随VTG的变化进行了测量。例如，在施加如图3c所示的电脉冲后，VTG-曲线发生了明显的偏移，表明在撤去栅极电压后，C = 4的陈绝缘态被非易失地切换到C = 2的陈绝缘态（图3d）。对应的铁电陈绝缘态非易失开关的动态示意过程展示在图3e中：在VBG脉冲作用过程中，器件状态在ν-VBG相平面上历经了一个开放轨迹，使得在脉冲前后，器件具有不同的载流子密度。栅压脉冲对铁电陈绝缘态的非易失开关过程具有可逆性。如图3f-h所示，团队通过改变负脉冲幅值，实现了从C = 2到C = 3的陈绝缘态的非易失性切换。陈绝缘体的非易失切换不止局限在这些态中，进一步通过准确控制脉冲的幅值，研究团队展示了任意陈绝缘态能级之间的选择性非易失铁电开关。

图3：铁电陈绝缘体态和选择性开关。a, b.Rxx和的垂直磁场B⊥和VTG依赖关系，黄色虚线示意了出现陈绝缘态的区域，并标注了陈绝缘态对应的填充数和陈数(s, C)。c.实现选择性开关的VBG脉冲波形。d.VBG脉冲作用之前（实线）和之后（虚线）对VTG的依赖关系，测量时保持VBG = 0。箭头示意了VTG = 0对应的量子平台的变化，表示从C = 4到C = 2陈绝缘态的非易失切换。e.在VBG脉冲作用时归一化载流子浓度ν = n/ns的变化，箭头表示随着时间变化的方向。(f-h) 与(c-e)类似，利用一组不同幅值的VBG脉冲实现了从C = 2到C = 3陈绝缘态的非易失切换。i.在不同陈绝缘态之间实现可选择的非易失切换，上半部分展示了使用的脉冲序列，其中将正脉冲的幅值保持为10.4 V来重置铁电极化，而通过精准调控负脉冲的幅值来选择目标陈绝缘态；下半部分展示了随着脉冲调控的变化。

随后，研究团队在DA-MATBG器件中实现了准连续铁电态的开关功能。如图4a所示，通过施加幅值精细控制的短时VBG脉冲，研究团队获得了1280个霍尔铁电态。这些态的霍尔电阻分布于h/4e2和h/e2之间，对应于从C = 4到C = 1量子化电阻平台区间。图4b展示了其中100个电阻间隔相同的电阻态分布的放大。这些准连续电阻态之间平均的电阻间隔约为0.0005 h/e2，对应于大约10-5 μC/cm2的剩余极化强度变化量（见图4c），这比传统铁电材料存储器中的铁电极化变化量（~10-2 μC/cm2）小三个数量级。DA-MATBG器件如此优异的性质来源于其独特的准连续铁电开关机制。如图4d所示，在施加栅压脉冲时，注入的层极化电子增大了体系的电极化强度；而在撤掉栅极电压并接地后，增强的自发电极化能够保留这部分层极化电子。同时，电子密度的变化改变了费米面以下贝利曲率的积分，从而改变了器件的霍尔电导。由于在栅压脉冲作用下注入电子的数量可以准连续的变化，使得准连续铁电极化态的出现成为可能。上述铁电陈绝缘体器件的电子层极化特性与拓扑物性耦合，为开发基于电子拓扑物性的类脑计算方案奠定了基础。

图4：准连续铁电开关。a.1280个不同铁电状态，每个铁电状态都可以由霍尔电阻Rxy互相区分，铁电状态的开关是由幅值精细控制的VBG脉冲实现的。b.放大展示了(a)中100个准连续铁电态，其霍尔电阻不重叠且几乎是均匀分布的。c.展示了一组准连续铁电态的霍尔电导Rxy和对应的剩余极化强度pr，其中最小的pr间隔接近每平方微米4个电子。d.通过VBG脉冲实现准连续铁电开关的机制示意图。VBG脉冲向MATBG注入底层极化的电子，同时改变了系统的电极化强度p，这使得在VBG脉冲结束并接地后，层极化电子能够非易失地保留在石墨烯中。

最后，通过利用铁电陈绝缘体的拓扑边界态作为信息载体，研究团队提出了噪声免疫的类脑计算方案。研究团队首先展示了铁电陈绝缘体器件可重复、确定性地访问任意准连续电阻态的能力。为演示该功能，研究团队使用从‘000’到‘999’的三位数对1000个不同的铁电态进行编号（图5a），并使用十进制π的每三位数字组成一个三位数。接着将得到的十个三位数作为编号来选取目标铁电态，最终展示了目标铁电态的任意访问（图5b-c）。进一步，研究团队采用标准的量化感知（quantization-aware）训练方法成功训练了一个卷积神经网络（convolutional neural network, CNN）。利用CNN的识别率，对比了噪声对ReRAM器件和铁电陈绝缘体器件的影响，其中铁电陈绝缘体器件中不同陈数的陈绝缘态用来表示CNN的权值（图5d-e）。研究结果表明，相比于传统的ReRAM器件，基于铁电陈绝缘体器件的CNN具有对噪声免疫的特性（图5f），这表明拓扑保护的量子边界态在类脑计算中具有巨大应用潜力。

图5：准连续铁电态的选择性开关与噪声免疫神经形态计算方案。a.准连续铁电态的编码方式示意图。利用‘000’到‘999’的三位数来编码1000个等间距的准连续铁电态。b.随机选取准连续铁电态的方法示意图。取十进制π的每三位数字来确定一个随机选取的铁电状态，器件将在这些随机分布的铁电态之间进行切换。作为概念性展示，这里只展示了前10个铁电态。c.选择性开关的实验结果。上半部分表示施加的VBG脉冲幅值，灰色和白色背景区分了不同的目标铁电态，每个脉冲上标注了达到同一个目标铁电态施加的脉冲序号。下半部分展示了测量的霍尔电阻Rxy，这里虚线表示目标霍尔电阻值，淡紫色和紫色实线表示实验测得的Rxy，紫色表示测量的Rxy与目标电阻值的差距小于允许误差4.6 Ω。d.霍尔电导作为剩余极化强度pr的函数。被用作CNN中的权重，如右侧坐标轴所示。e.训练完成后CNN的其中一个卷积核。由于使用了量化感知训练方法，训练后所有权重取值都是量子化的，对应于铁电陈绝缘体器件的拓扑边界态。f.训练完成的CNN的测试正确率，黄色圆点和红色方形分别代表我们的器件与传统ReRAM器件。黄色虚线表示基于理想拓扑边界态器件的CNN推理准确率是完全噪声免疫的。

2、南大团队首次提出基于超导二极管效应的量子神经元晶体管

2024年6月10日，南京大学缪峰教授、梁世军副教授，南京理工大学物理学院程斌教授作为联合通讯作者在国际著名期刊《Nature Communications》上发表了题为“Electrical switching of Ising superconducting nonreciprocity for quantum neuronal transistor（面向量子神经元晶体管的伊辛超导非互易性电控开关）”。南京大学博士生熊俊林和谢鲛为论文的共同第一作者。

团队通过采用“原子乐高”技术，构筑了新型伊辛超导-垂直磁各向异性量子材料，观察到磁矩依赖的超导二极管效应，并在零磁场下实现了超导二极管的非易失电控开关。进一步，团队利用该效应构筑了单个量子神经元晶体管，实现了对大脑皮层神经元异或分类功能的模拟。该工作为发展基于超导量子材料的类脑计算提供了一条可行的技术路线。

在这项工作中，研究团队首先将范德华铁磁材料Fe3GeTe2和伊辛超导材料NbSe2进行堆垛，构筑了具有垂直磁各向异性的伊辛超导（perpendicular-anisotropy Ising-superconducting（PAIS））人工量子材料NbSe2/Fe3GeTe2（图1a）。构筑的量子材料保留了NbSe2伊辛超导的性质，在温度小于Tc ≈ 2.95 K时进入零电阻的超导状态（图1c）。同时，NbSe2和Fe3GeTe2界面处的磁近邻诱导效应能够打破时间反演对称性，在无外磁场时，产生磁矩依赖的超导二极管效应（图1d-g）。因为PAIS器件的超导二极管极性易受磁矩状态的控制，因此可以通过磁矩状态的电控翻转来实现对超导二极管极性的操控。借助这一思路，研究团队首先在零磁场下对器件施加电流脉冲，观察到当施加的电流脉冲的幅值达到阈值时，霍尔电阻的符号会发生翻转（图2a）。由于霍尔电阻的符号对应于磁矩的状态（图2b），这一现象表明脉冲电流能够在无外磁场下翻转磁矩状态。随后，研究团队利用电流驱动的磁矩翻转机制实现了超导二极管极性的非易失翻转（图2c），这为利用超导二极管效应开发新原理低功耗信息器件提供了重要的物理基础。

图1：磁矩依赖的超导二极管效应。a. PAIS器件示意图，器件由范德华材料NbSe2和Fe3GeTe2构筑而成。在进行电学输运测试时，沿着x轴方向施加电流，并分别在x轴和y轴方向探测纵向电阻Rxx和霍尔电阻Rxy。b. PAIS器件的光学显微镜照片（黑色虚线：Fe3GeTe2；红色虚线：NbSe2；比例尺：3 μm）。c. 在施加0.5 μA电流时，器件电阻对温度的依赖关系。d. 在温度为1.6 K、磁矩状态为“UP”时，不同磁场下电阻随正/负电流的变化关系。e. 在磁矩状态为“UP”时，非互易的临界电流ΔIc与磁场的依赖关系。f. 当温度为1.6 K、磁矩状态为“DOWN”时，不同磁场下电阻随正/负电流的变化关系。g. 在磁矩状态为“DOWN”时，非互易的临界电流ΔIc与磁场的依赖关系。

图2：超导二极管极性的电控翻转。a. 在温度为1.6 K时，零磁场下电流驱动的磁矩翻转。施加的电流脉冲的幅值达到阈值时，霍尔电阻的符号会发生翻转。b. 在温度为1.6 K时，霍尔电阻与垂直磁场的依赖关系。c. 超导二极管极性的非易失电控翻转的示意图（上图）和实验数据展示（下图）。

研究团队随后进行了理论计算，为超导二极管的非易失电控翻转行为提供了相应的机制解释。理论计算揭示，观测到的超导二极管效应和相应的无磁场电控翻转来源于PAIS量子材料界面处伊辛自旋轨道耦合和磁近邻效应的共同作用。一方面，范德华界面处不可避免会存在应变以及晶格失配，这使得NbSe2的旋转和镜面对称性破缺，从而产生一个面内电极化P。这个面内电极化P与垂直磁矩M耦合而形成磁环形矩（magneto-toroidal moment），并产生对应的非互易输运行为，即超导二极管效应。同时，由于晶格对称性的降低，施加的电流会导致不对称的贝里曲率分布，进而产生垂直方向的谷磁化，产生自旋轨道转矩，实现垂直磁矩的电控翻转。另一方面，NbSe2中存在的三角翘曲效应和Fe3GeTe2磁近邻效应的共同作用也可以打破该体系的晶格对称性，并诱导可电控翻转的超导二极管效应的产生。如图3a-b所示，状态为“UP”的磁矩的近邻作用会增强NbSe2中K能谷的自旋极化，同时降低K’能谷的自旋极化，进而诱导出一个有限的库珀对动量，最终形成超导二极管效应。与之相反，状态为“DOWN”的磁矩会诱导出大小相同但方向相反的库珀对动量（图3c-d），即产生极性相反的超导二极管效应。这种极性可调的超导二极管效应可以通过伊辛自旋轨道耦合诱导的垂直自旋极化进行翻转（图3e），这与实验中所观测到无磁场超导二极管电控开关效应是一致的。

图3：可电控翻转超导二极管的物理机制。a. 当磁矩状态为“UP”时，在NbSe2第一布里渊区的费米面和自旋分布。色阶表示面外自旋的分量大小。红色和蓝色实线分别表示自旋向上和自旋向下的能带。b. 当磁矩状态为“UP”时，磁近邻效应诱导的具有有限动量库珀对的示意图。虚线和实线分别表示无磁近邻效应和有磁近邻效应的能带。c. 当磁矩状态为“DOWN”时，NbSe2的费米面和自旋分布。d. 当磁矩状态为“DOWN”时，磁近邻效应诱导的具有有限动量库珀对的示意图。e. 电流诱导的自旋极化密度。插图是自旋分布受电流所产生电场影响的示意图。红色和蓝色实线分别表示自旋向上和自旋向下的能带。橙色和绿色阴影区域分别代表K谷处自旋向上极化的净积累量和K’谷处自旋向下极化的净积累量。

最后，研究团队利用超导二极管的非易失电控翻转现象，提出了一种新型的量子晶体管，模拟了大脑皮层神经元的异或分类功能（图4a和b）。在实验中，研究团队通过电极将输入和控制信号（用X和Y表示）输入到量子晶体管器件中。其中，控制信号Y用于实现垂直磁矩的确定性翻转，从而控制超导二极管的极性状态（“ΔIc > 0”和“ΔIc < 0”分别对应状态“1”和“0”）。输出状态（“1”或“0”）由器件的阻值（高或低）表示。为了演示所提出的晶体管的功能，研究团队通过在该器件上施加一系列正负电流脉冲来切换超导二极管的极性状态（图4c），并测量输出状态（图4d）。实验结果表明，器件不仅具有巨大的开关比（> 200,000%），而且具有超低的电阻面积乘积（≈ 0.1 Ω⋅μm2），这远超传统磁隧穿结存储器的性能。进一步，研究团队利用单个器件展示了对线性不可分输入的分类功能。在实验中，当超导二极管极性设置为状态“1”时，器件只有在接收到较大负电流脉冲时，才会输出相应的脉冲信号（图4e）。相反地，当超导二极管极性设置为状态“0”时，器件只有在接收到较大正电流脉冲时，才会输出对应的脉冲信号。量子晶体管的这些现象能够很好地模拟大脑皮层神经元的选择性阈值响应行为。仅利用单个量子晶体管就可以实现异或门这一需要多个传统晶体管才能实现的非线性逻辑功能（图4f和g），在低功耗计算方面展现出巨大的应用潜力。该工作不仅推动了超导二极管效应的研究，也为发展超导神经形态计算提供了一种新的技术路线。

图4：量子神经元晶体管。a. 大脑皮层神经元的示意图。该神经元可以通过非线性异或功能对线性不可分的输入信号进行分类。b. 量子神经元晶体管的示意图。输入信号（用X和Y表示）通过图中所示的电极被输入到器件中。c. 通过施加在器件中的一系列电流脉冲对器件的磁状态实现确定性翻转。电流脉冲的宽度和幅值分别为200 μs和10 mA。d. 通过施加+39 μA的直流电流对器件的纵向电阻进行测量。e. 器件的极性分别处于“ΔIc > 0”和“ΔIc < 0”状态时，器件的脉冲发放对输入电流脉冲的响应。f. 量子神经元晶体管的逻辑功能，其中非线性的输入-输出响应特性依赖于极性状态。g. 量子神经元晶体管的异或功能。虚线框分别表示对于输入状态和极性状态的组合为（0，1）、（1，1）、（0，0）和（1，0）的逻辑状态。

3、南大研究团队提出材料合成新范式

2024年4月25日，南京大学物理学院缪峰教授、梁世军副教授、南方科技大学物理系林君浩副教授以及中山大学物理学院罗鑫教授为联合通讯作者在国际材料学领域顶级期刊《Nature materials 》上发表了题为“On-device phase engineering”。南京大学物理学院已毕业博士生刘晓伟、单俊杰副研究员、博士生曹天俊、南方科技大学朱亮博士、中山大学博士生马佳瑜为该工作的共同第一作者。

科研团队首次提出了“片上材料合成实验室”的概念。利用热驱动原理，控制器件上电极释放的活性金属原子在沟道材料中的扩散，在片上原位合成了可变化学计量比的多种材料。这些合成的材料展现出超导电性、可与p型半导体形成超低的接触电阻，以及可比拟传统贵金属催化剂的优异电催化性能。该工作中提出的材料合成新范式具有普适性，为未来材料的高通量制备提供了一条全新的技术路径。

首先，研究团队提出了片上原位相变工程的概念（图1）。类比于传统材料生长中的前驱体供给过程，电极中的活性金属原子在热驱动作用下扩散进入二维材料，由此可在器件上原位合成一系列不同化学计量比的新材料（图1a-b）。以Pd-PdSe2器件为研究对象，在200 ℃的高温环境中退火15分钟后，PdSe2沟道的局部区域发生了明显的光学衬度上的变化，表明热处理后器件沟道区域的组成成分发生了改变（图1c）。相应的拉曼光谱表征结果表明，光学衬度未发生改变的“区域I”在热处理后仍保持本征PdSe2的晶格结构（可观察到PdSe2的拉曼特征峰），而光学衬度发生改变的“区域II”与“区域III”中则未观察到PdSe2的拉曼特征峰，表明沟道区域内除PdSe2晶格相外，存在新生成的晶格相（图1d）。

图1：片上原位相变工程的概念。（a）热驱动作用下相变工程的原理示意图；（b）相变前后器件沟道区域的原子结构变化；（c）相变前后PdSe2场效应器件的光学显微图像，其中区域I为本征PdSe2晶格相，具有明显光学衬度差异的区域II和III则为Pd-Se的其他晶格相；（d）区域I，II，III中样品的拉曼光谱。

随后，研究团队对相变区域的原子结构进行了系统的表征与分析（图2）。研究发现，相变后Pd-PdSe2器件沟道区域的低放大倍率高角环形暗场扫描透射电子显微（HAADF-STEM）图像中呈现出了与图1c中类似的对比度变化（图2a），其中光学对比度较亮的区域对应为相变产生的新晶格相。相变边界的定量能谱（Energy dispersive spectroscopy, EDS）分析结果显示从原晶格相区域到新晶格相区域的Pd/Se原子个数比由1:2变化为1.1:1（图2b-c），表明原晶格相经相变工程转变为富金属的晶格相，随后的原子分辨HAADF图像则揭示了所得到的富金属晶格相为Pd17Se15（图2d-e）。此外，原晶格相（PdSe2）与相变生成的新晶格相（Pd17Se15）间保持了原子级锐利的界面，相变边界的两侧皆为纯相（图2f）。结合原子分辨HAADF-STEM及快速傅里叶变换图像（图2g-i），可以确定图1c中生成的另一种富Pd晶格相为Pd4Se。

图2：Pd-PdSe2器件相变区域的微观结构表征。（a）相变区域的低放大倍率HAAF-STEM图像；（b）电极附近相变区域的EDS谱，Pd/Se原子个数比约为1.1:1；（c）相变边界（图a中蓝色方框所示）的定量EDS分析；（d，e）本征的PdSe2晶格相（d）与原位合成的Pd17Se15晶格相（e）的HAADF-STEM图像，相应的模拟图像和原子模型分别显示在右上方和右下方的插图中；（f）相变边界的原子分辨HAADF图像；（g）器件相变区域的低放大倍率HAAF-STEM图像；（h）相变合成的Pd4Se晶格相的HAADF-STEM图像，相应的模拟图像和原子模型分别显示在右上方和右下方的插图中；（i）h图对应的快速傅里叶变换图像。

在此基础上，研究团队通过结合理论计算，提出了可指导片上低维材料原位、可定制化合成的新原理相图，并展示了片上相变工程在电学输运、电子器件性能改善、高效电催化方面的应用潜力（图3）。在片上相变工程的新原理相图中（图3a），Pd电极与PdSe2沟道的相对厚度（TPd/TPdSe2）和Pd电极间距作为新的自由度，类似传统材料合成范式中不同组分的质量百分比。研究团队在Pd-PdSe2器件上，利用相变工程，原位获得了Pd17Se15和Pd4Se纯晶格相，以及PdSe2-Pd17Se15、Pd17Se15-Pd4Se和PdSe2-Pd17Se15-Pd4Se同素异构的混合晶格相（图3b），其中Pd4Se晶格相展现出临界温度约为1.96 K的超导性质（图3c）；Pd17Se15晶格相呈现常态的金属特性（图3d），其可与PdSe2沟道材料（原晶格相）之间形成优异的电学接触。相比于本征器件，在相变工程后，器件的接触电阻降低了200倍（图3e）。Pd17Se15晶格相不仅可作为电学器件中良好的金属接触材料，还展现出了可与商用贵金属催化剂Pt媲美的电催化析氢性能（图3f-g）。

图3：片上原位多相工程的相图与应用。（a）以Pd电极与PdSe2沟道相对厚度（TPd/TPdSe2）以及器件电极间距为自由度的新原理相图；（b）片上原位设计多相工程的光学显微图像；（c，d）Pd4Se与Pd17Se15晶格相的电学输运测试结果；（e）PdSe2场效应晶体管相变前后的接触电阻变化；（f）用于电催化析氢反应测试的微型电化学电解池的原理示意图，其中高纯度的石墨和Ag/AgCl电极分别用作对电极和参比电极，除开窗位置之外，整个器件完全被聚甲基丙烯酸甲酯覆盖，仅暴漏的基面可与电解液（0.5M H2SO4）接触；（g）本征晶格相与相变生成的晶格相的电催化析氢性能（极化曲线与塔菲尔斜率）对比。

最后，研究团队揭示了片上原位相变工程的内在机制，并深入探索了其在二维材料体系中的普适性。研究团队首先基于第一性原理计算，从迁移势垒的角度阐释了相变过程中活性金属原子的扩散路径：由电极释放的活性金属原子将优先垂直扩散穿过金属与二维材料的范德瓦尔斯（vdWs）界面；随后在二维材料的vdWs空隙中进行横向扩散（图4a）。进一步，研究团队从不同晶格相热力学稳定性的角度对片上原位相变工程的机制进行了理解，所得出的能量-组分相图（图4b）给出了不同晶格相的形成能与活性金属化学势间的依赖关系。以Pd-PdSe2体系为例，PdSe2相仅可在少Pd或富Se（Pd金属的化学势小于-5.63 eV）的条件下形成。随着热驱动作用下温度的升高，Pd空位的跃迁势垒降低，更多的Pd原子被激活，导致了Pd金属化学势的增大，由此将形成在相图中进入热力学稳定状态的各种PdxSey晶格相（图4b）。最后，研究团队对元素周期表中110种由不同金属-硫族元素组成的化合物进行了高通量筛选，发现了在其中多达30种的化合物中皆可实现片上原位可变化学计量比的相变（图4c-e）。

正如1959年费曼的著名演讲中所提到的“小尺度，大作为”，该研究中所提出的“片上材料合成实验室”作为一种低维材料合成的全新范式，消除了低维材料合成与应用之间的技术壁垒，为未来信息、能源、环境等领域应用所需的智能材料的开发开辟了一条全新的路径。

图4：片上原位相变工程的机制及普适性研究。（a）Pd原子在PdSe2中不同扩散路径上的迁移势垒，其中包括Pd原子通过Pd和PdSe2间vdWs界面的垂直扩散，Pd原子在PdSe2的vdWs空隙中的横向扩散以及Pd原子在PdSe2表面的横向扩散；（b）Pd-Se体系不同晶格相的形成能与Pd金属化学势间的依赖关系；（c）本征PdTe2晶格相与生成的Pd9Te4晶格相的HAADF-STEM图像；（d）本征SnSe2晶格相与生成的SnSe晶格相的HAADF-STEM图像；（e）片上原位可变化学计量比的相变工程可拓展至元素周期表中其他元素的组合。

4、南京大学梁世军/缪峰团队提出面向高鲁棒智能机器视觉的感内动态计算技术

2024年2月8日，南京大学物理学院缪峰教授、梁世军副教授为联合通讯作者在国际电子学领域顶级期刊《Nature Electronics》上发表了题为“In-sensor Dynamic Computing for Intelligent Machine Vision（面向智能机器视觉的传感器内动态计算）”。南京大学物理学院副研究员杨悦昆、南京理工大学潘晨副教授和南京大学物理学院副研究员李遗祥为该工作的共同第一作者。

智能机器视觉在预警侦察、安防监控、医学影像等领域有着广泛的应用前景，然而，在低对比度光学环境下，对弱目标的智能感知一直面临着准确率低与鲁棒性差的严峻挑战。这主要是由于，目标与背景光信号之间的强度差异很小，目标信号几乎被淹没在背景噪声中，采用传统半导体像元独立工作的静态光电探测技术无法从背景信号中准确区分出目标信号。因此，如何利用可兼容传统硅基技术且生长加工工艺较成熟的低维材料，开发新原理智能感知硬件，实现低对比度光学环境下的高鲁棒性、高精度光电智能感知技术成为领域内广泛关注的科学问题。

面对上述挑战，南京大学物理学院梁世军副教授、缪峰教授团队首次提出传感器内动态计算范式，实现了低对比度光学场景下弱目标特征的准确提取，展现了对弱目标的高鲁棒性、高精度识别与追踪能力。该方案的硬件实现是基于石墨烯/锗混合维度异质结构的多端口光电器件，通过在相邻器件之间引入信号交互与关联控制，根据图像局域光强梯度，动态调控卷积核权重，形成可自适应图像内容的传感器内动态卷积计算单元。

首先，研究团队在图像传感器内构建了局域像元关联计算单元（图1），展示了该计算单元如何实现对图像中低对比度信息关键特征的准确提取（图1a）。该计算单元由1个动态像元和8个静态像元组合而成（图1b），其中，所有静态像元的光电响应度是固定且一致的，而动态像元的光电响应度会随着周围8个静态像元的光电流输出特性进行动态调控。该计算单元的总输出信号是所有像元的光电流总和（图1c）。基于局域像元之间动态信号交互与关联控制的新型感内计算范式，革新了传统图像传感阵列中每个像元彼此独立工作的静态传感模式，为传感器在复杂光学场景下的弱目标精准探测提供了新的技术途径。

图1：局域关联感内计算原理示意图。(a) 感内动态计算芯片示意图；(b-c) 每个动态感受野内主动器件的光电响应度与周围被动器件的光电流输出相关联。动态感受野内的被动器件具有固定且一致的光电响应度，其光电流反映了图像的局域灰度信息。

随后，研究团队制备了具有多端口可调控光电响应特性的光电传感器件（图2），用于实现上述局域动态关联感内计算。在结构上，器件具有由透明顶栅与底栅构成的垂直双栅结构，器件感光沟道由石墨烯/锗混合维度异质结构成（图2a-b）。在基本光电特性上，器件表现出典型的类似光电二极管的整流特征，并在反向偏压下表现出显著的光电响应行为（图2c-d）。研究团队发现器件光电流随光强呈现近似线性特征，这使得器件能够被用作被动器件（如图2e）。在给定光强下，器件光电流可同时受到顶栅与底栅的垂直调控，这使得器件同时还可用作主动器件，接收来自被动器件的反馈控制信号（图2f-i）。器件的光电响应多端口可调特性使得其可被用来实现局域动态关联感内计算硬件。

图2：多端口石墨烯/锗异质结器件的光电响应特性。(a) 器件结构示意图；(b) 器件光学照片；(c-d) 器件在两种不同极性偏置下的I-V特性；(e) 器件光电流随光强的变化；(f-g) 器件光电流随背栅电压的变化；(h) 器件光电流在顶底双栅调控下的变化；(i) 器件光电流在给定背栅下，随光强与顶栅偏压的变化。

利用器件光电响应顶栅与底栅双端口可调的特点，研究团队首先展示了一维关联计算（图3）。该局域关联单元由周围两个被动器件和中间的主动器件构成（图3a）。三个器件的底栅提供各自光电响应度的基准，主动器件的顶栅用于在初始基准上提供额外的反馈调控端口。三个器件的初始光电响应度比例关系为1:-2:1。一维动态关联单元的工作逻辑为：首先根据两个被动器件的光电流差值（反映了图像的局域光强梯度），对主动器件的光电响应度进行二值化调控。如果差值高于设定阈值，则减小主动器件光电响应度的绝对值，相当于放大了三个器件的总和光电流；如果差值低于或者等于阈值，则维持主动器件的光电响应度初值。最后三个器件的总光电流作为最终计算结果。与传统的标准卷积操作（光电响应度始终保持不变）相比，研究团队提出的传感器内动态关联计算方法可以对局部微小的光强差异进行放大输出（图3b-c），对于低对比度下弱目标轮廓与边缘的选择性放大与增强提取具有重要意义。

图3：基于多端口石墨烯/锗异质结光电器件的一维关联计算。(a) 计算单元的电路结构示意图；(b-c) 传统卷积处理与感内动态计算在三种光强分布下的光电流输出结果。

在此基础上，研究团队进一步制备了3*3石墨烯/锗光电器件阵列，展示了二维动态关联信息处理功能（图4）。类似于一维情况，首先通过如图4a的阵列获得图像的局域光强（灰度）梯度，随后将该梯度与阈值进行比较，根据比较结果对主动器件的光电响应度进行二值化调控，最后输出单元内所有器件的总光电流（图4b）。利用该阵列和外围控制电路（图4c），研究团队成功提取了昏暗走廊中站立的人的轮廓特征（静态场景，图4d）以及背景对比度变化条件下的飞行无人机的准确轮廓特征（动态场景，图4e）。而采用传统光电卷积无法准确地获得这些轮廓特征。

图4：二维局域关联感内计算的硬件及应用展示。(a) 石墨烯/锗异质结器件阵列的光学照片；(b) 由9个器件构成的动态感受野的操作逻辑流程图；(c) 动态感受野的电路结构示意图；(d-e) 两种典型场景下的弱目标特征提取实验结果，分别是昏暗走廊中站立的人与背景变化条件下的飞行无人机。

最后，研究团队将上述感内动态计算技术与单层人工神经网络（ANN）相结合，展示了该技术在复杂环境中弱目标的高精度、高鲁棒识别方面的应用潜力（图5）。与传统卷积处理相比，感内动态计算技术能够更有效地放大弱目标的边缘轮廓特征。在后端神经网络算力相同的情况下，感内动态计算技术能在对比度恶化的条件下，依然稳健地实现较高的识别率，表明了感内动态计算技术在低对比度条件下弱目标的精准特征提取与高鲁棒识别的能力。该工作为智能机器视觉系统在复杂与极端光学场景中的应用提供了通用且可行的技术途径。

图5：变化对比度条件下弱目标识别的鲁棒性。(a)对比度变化的图像特征提取结果与分类识别示意图；(b)五种不同对比度的数据集；(c) 不同数据集的平均对比度；(d) 传统光电卷积技术与感内动态计算技术的识别准确度对比。

5、南大缪峰-梁世军/南理工程斌合作团队首次在“原子乐高”中实现界面磁自旋霍尔效应

2024年2月7日，南京大学物理学院缪峰教授、梁世军副教授，南京理工大学程斌教授、澳门大学肖聪助理教授为联合通讯作者在国际著名学术期刊《Nature Communications》上发表了题为“Interfacial magnetic spin Hall effect in van der Waals Fe3GeTe2/MoTe2 heterostructure”（范德华异质结Fe3GeTe2/MoTe2中的界面磁自旋霍尔效应）。南京大学物理学院博士生戴玉頔、熊俊林与新加坡科技设计大学盖彦峰博士为该工作的共同第一作者。

自旋电子学研究如何利用电子自旋进行信息存储、传输和处理，其核心研究内容之一就是探索和调控新型的电荷-自旋转换机制。对该转换机制的研究不但有助于揭示电子自旋在材料中的行为，解开自旋与电荷之间相互作用的奥秘，也是利用自旋自由度实现新原理信息处理器件，特别是新型计算器件的物理基础。同时，由于其可扩展性和与CMOS技术的兼容性，具有垂直磁各向异性（PMA）的铁磁材料是实现高密度存储和存算一体自旋器件的理想材料体系。因此，将电荷-自旋转换过程与PMA铁磁体系的磁化状态耦合，实现时间反演奇的电荷-自旋转换效应，将为自旋-电荷转化机制的调控研究引入新的思路，有望为开发下一代自旋电子学器件提供新的技术途径。然而，受限于传统铁磁材料的高晶格对称性，铁磁自旋霍尔效应等时间反演奇的电荷-自旋转换机制仍未被发现，限制了相关领域的发展。探索新型的低维铁磁量子材料体系，实现高效且可调控的自旋-电荷转换机制，是自旋电子学领域亟待解决的一个关键科学问题。

面对上述机遇与挑战，联合科研团队理论上提出在磁性-拓扑异质结体系界面处衍生出的自旋流偶极矩可以产生时间反演奇的磁自旋霍尔效应，并在实验上利用“原子乐高”方法构筑Fe3GeTe2/MoTe2范德华异质结，观测到依赖于磁矩方向的电荷-自旋转换效应，证实了自旋反演奇的界面电荷-自旋转换效应。团队进一步利用该磁自旋霍尔效应的可调性和高度线性特征，提出了新型存内计算概念器件和以此为基本单元的二值神经网络，为基于自旋电子学的低功耗存内计算器件开发提供了全新的思路。

在这项工作中，研究团队利用垂直磁各向异性铁磁金属Fe3GeTe2（简称为FGT）和拓扑半金属MoTe2构建了多端异质结器件（图1a），通过选用不同测试构型实现非局域的自旋电荷转化机制的电学表征。其中，MoTe2同时具备高自旋-电荷转化效率以及长自旋扩散长度，因此可借助其逆自旋霍尔效应实现非局域自旋的探测。研究团队首先将FGT作为磁性电极，对MoTe2自旋输运特性进行表征，测得显著的逆自旋霍尔信号（图1b）与自旋霍尔信号（图1c），展示了MoTe2非局域自旋探测器的高效性。借助该自旋探测器，研究团队进一步证实了异质结界面处的磁自旋霍尔效应。实验上在FGT中施加电流，同时通过垂直外磁场调控FGT磁矩方向，可在MoTe2自旋探测器处测得与FGT磁翻转对应的跳变信号（图2a, 2b）。这表明FGT/MoTe2界面处电荷-自旋转化产生的自旋流受FGT磁矩方向调控，即时间反演奇的磁自旋霍尔效应。值得注意的是，相同测量结构下的FGT/石墨多端器件无磁场依赖的回滞信号，这排除了反常霍尔效应的影响。同时，测到的逆磁自旋霍尔效应测量结果（图2c）与磁自旋霍尔效应测量结果（图2a）符合昂萨格倒易关系，证明该效应为线性效应。这与所测信号大小随注入FGT电流大小呈线性变化（图2d）的结果相印证，排除了热效应在测量结果中的贡献。

图1：非局域输运测量构型与自旋霍尔效应表征。a.FGT/MoTe2器件构型示意图。磁场方向沿z方向，各电极用数字标识。b.逆自旋霍尔信号随磁场的变化。c.自旋霍尔信号随磁场的变化。

图2:磁自旋霍尔效应非局域测量表征。a.磁自旋霍尔效应测量构型与测量结果。b.改变注入电流方向测磁自旋霍尔效应所得结果。c.逆磁自旋霍尔效应测量构型与测量结果。d.磁自旋霍尔效应测量信号大小随注入电流线性变化。

理论计算揭示，观测到的磁自旋霍尔效应来源于FGT/MoTe2异质结界面诱导的对称性破缺对磁性与拓扑耦合的能带的调制作用。研究团队通过对称性分析发现，单一FGT材料的高对称性使磁自旋霍尔电导分量为零（图3a）。而通过“原子乐高”界面工程可以打破对称性的限制（图3b），在FGT/MoTe2异质结体系中实现界面磁自旋霍尔效应。为进一步揭示界面磁自旋霍尔效应的微观机制，究团队引入了可直接刻画该效应的物理量，即自旋流偶极矩，其动量空间积分即为体系的磁自旋霍尔电导。第一性原理计算表明自旋流偶极矩动量空间分布不具有空间反演对称性（图3c），表明异质结体系的磁自旋霍尔电导分量不为零。此外，合作团队基于第一性原理计算得到的与温度的依赖关系与实验结果相符（图3d）。当铁磁层磁矩翻转时，自旋流偶极矩动量空间分布发生调制，这使得界面处的纵向电流可以诱导产生实验上观测到的受磁矩调控的横向自旋流（图3e和f）。

图3：界面磁自旋霍尔效应物理机制。a.FGT晶格结构示意图，FGT晶格对称性使受限为零。b.FGT/MoTe2异质界面晶格结构示意图，对称性破缺允许非零。c.动量空间自旋流偶极矩分布。d.磁自旋霍尔电导随温度变化的计算结果与实验结果相一致。e，f.拓扑/铁磁异质结中界面磁自旋霍尔效应物理图示。界面纵向电流诱导产生可被铁磁层磁矩调控的自旋流。

最后，研究团队利用界面磁自旋霍尔信号受磁矩调控且高度线性的特性，结合高效非局域自旋探测方案，提出了新型存内计算器件memtransformer。该器件具有非易失性，输入的电压信号经电荷-自旋-电荷转化过程最终以电压信号输出（图4a），且输入输出信号存在受磁矩调控的线性对应关系（图4b）。基于上述特性，memtransformer器件阵列可用作存内计算并且具有可级联性，有望解决电流-电压信号转化中的功耗问题。作为概念验证演示，研究团队基于两个互联的memtransformer器件，展示了向量相乘运算（图4c）。进一步，研究团队提出了基于memtransformer器件阵列的双值卷积神经网络（图4d-e）。该网络卷积层间连接无需激活函数，其对MNIST手写数字识别的准确率与基于阻变器件网络的识别准确率相当（图4f）。该工作为探索实现新的自旋-电荷转化机制以及扩展相应材料平台提供了范例，同时也为低功耗自旋存内计算提供了新的思路。

图4：memtransformer器件概念及应用展示。a. memtransformer器件概念展示。b. memtransformer器件输入输出关系。c.两个memtransformer器件级联构成的阵列实现向量相乘功能。d.基于memtransformer阵列构建的双值卷积神经网络。e.卷积核阵列架构。f.基于memtransformer构建的双值卷积神经网络对数字识别的准确率与基于阻变器件网络的性能相当。

编辑、审核：大可