打开网易新闻 查看精彩图片

在酸性条件下发现高效、稳定的析氧反应电催化剂对质子交换膜水电解槽的商业化至关重要。在这项工作中,我们提出了一种Sr(OH)2辅助方法来制造(200)面高暴露的锶掺杂IrOx催化剂,以提供具有较低Ir-O共价的可用邻近铱位点。这种设计有助于在酸性水氧化过程中直接O-O偶联,从而规避了与*OOH中间体生成相关的高能量势垒。得益于这一优势,所得到的Sr-IrOx催化剂在0.5 M H2SO4中,在电流密度为10 mA cm-2的情况下,表现出令人印象深刻的207 mV过电位。此外,利用Sr-IrOx作为阳极催化剂的PEMWE装置在1 A cm-2时的电池电压为1.72 V,并保持超过500 h的优异稳定性。我们的工作不仅为改进酸性OER催化剂的设计提供了指导,而且还鼓励了其他电催化反应机制新颖的铱基电催化剂的开发。

打开网易新闻 查看精彩图片

(a) Sr-IrOx合成示意图。(b) TEM图像,(c) HRTEM图像,(d) AC HAADF-STEM图像,(e) Sr-IrOx的EDX制图结果。

打开网易新闻 查看精彩图片

Sr-IrOx的高分辨率(a) O - 1s和(b) Ir - 4f XPS。(c) Sr-IrOx、Ir箔和c -IrO2的XANES光谱和(d) EXAFS光谱。(e) C-IrO2和(f) Sr-IrOx的红外liii边缘k3加权EXAFS谱的小波变换。

打开网易新闻 查看精彩图片

Sr-IrOx催化性能表征。(a) RDE采集的C -IrO2、B- IrO2和Sr-IrOx的LSV曲线,(b) Tafel斜率和(c) Cdl图。(d)碳纸上C-IrO2、B-IrO2和Sr-IrOx计时电位测定试验。

打开网易新闻 查看精彩图片

(a)原位同步红外光谱和(b) Sr-IrOx记录的拉曼光谱。(c)含H218O电解质的Sr-IrOx在1.2~1.7 V vsRHE内的O2产物的DEMS信号。(d) Sr-IrOx的OPM途径示意图。(e) Sr-IrOx表面OPM途径的自由能图(200)。

打开网易新闻 查看精彩图片

(a) PEMWE的示意图。(b)采用Sr-IrOx阳极和40% Pt/C阴极层的CCM的SEM横截面图。(c)以Sr-IrOx、C-IrO2和B-IrO2为阳极的PEMWE在80℃时的极化曲线。(d)以Sr-IrOx为阳极的PEMWE电解槽在顺序电位0.5 ~ 3 A cm-2时的计时电位曲线。(e)电流密度为1 A cm-2时PEMWE电解槽的计时电位曲线。

总之,我们开发了一种简便的方法来制备掺杂锶的氧化铱电催化剂,以实现高性能的PEMWE。Sr-IrOx表现出活跃和持久的酸OER性能,通过遵循非传统的氧化途径机制,由于高度暴露的(200)面具有可用的邻近铱位点和锶掺杂来调节Ir-O共价。用Sr-IrOx作为阳极催化剂制成的真正的PEMWE器件在1 A cm-2下提供1.72 V的电池电压,并在1A cm-2下表现出超过500 h的优异稳定性。我们的研究结果和机理分析证实,Sr-IrOx在酸性介质中是一种非常活跃和稳定的OER电催化剂,代表着在寻找高性能PEMWE电解槽阳极电催化剂方面迈出了重要的一步。

Strontium Doped IrOx Triggers Direct O‐O Coupling to Boost Acid Water Oxidation Electrocatalysis - Lu - Angewandte Chemie International Edition - Wiley Online Library

https://doi.org/10.1002/anie.202418456

本文仅技术交流,无盈利目的,侵权请联系删除!