研究内容

合理设计优良的纳米酶并理解其潜在机制仍然具有挑战性。

青岛大学刘爱骅/福建师范大学杨徐荟/曾令兴报道了一种简单的共价偶联调节氮缺陷，可显著提高过氧化物酶（POD）样活性。氮化钒（VN）纳米粒子通过C-N键合在氧化石墨烯（GO）上生长，通过改变VOx/GO比形成VN/rGO纳米复合材料。初始增加的GO量能够形成C-N键，显著提高POD样活性。最后，将尿酸氧化酶与VG-2偶联作为酶级联，开发了一种超灵敏和选择性的比色检测方法，用于检测尿酸（UA），尿酸是肾功能或痛风发作的指标之一，线性检测范围为1-100 μM和0.1-2.5 mM，检测限为0.24 μM UA（S/N=3）。相关工作以“Covalent Coupling-Regulated rGO/VN Nanocomposite Enabling Nitrogen Defects to Remarkably Boost the Peroxidase-Like Catalytic Efficiency for the Ultrasensitive Colorimetric Assay of Uric Acid”为题发表在国际著名期刊Analytical Chemistry上。

研究要点

要点1. 作者提出了一种通过调节与支架的共价偶联相互作用来设计纳米酶的新策略，形成诱导缺陷工程的复合材料。以氮化钒（VN）纳米颗粒（NP）为模型，通过C-N键在氧化石墨烯（GO）上生长VN，通过改变VOx/GO比形成VN/rGO纳米复合材料。随着GO量的增加，由于主要形成V2O3，氮缺陷减少。

要点2. rGO和VN之间共价C-N键的形成导致氮缺陷，表现出显著的过氧化物酶（POD）样活性。含有20 wt%GO的富缺陷VN/rGO纳米复合材料（VG-2）表现出最佳的催化效率（Vmax/Km=0.0187 s-1），比天然辣根过氧化物酶高778倍。通过电子顺磁共振（EPR）、酶抑制实验和密度泛函理论（DFT）计算研究了催化机理。探讨了GO含量对rGO和VN诱导的氮缺陷的结构和共价偶联的影响及其机制。

要点3. 作者将尿酸氧化酶与VG-2偶联作为酶级联，开发了一种超灵敏和选择性的比色检测方法，用于检测尿酸（UA），尿酸是肾功能或痛风发作的指标之一，线性检测范围为1-100 μM和0.1-2.5 mM，检测限为0.24 μM UA（S/N=3）。该方法适用于检测人血清样本中的UA，效果令人满意。

这项工作可以激发更有效的见解，通过共价偶联设计其他强大的纳米酶，用于各种生化分析和生物催化应用。

研究图文

图1. VN/rGO复合材料的合成过程图解。

图3.（A）在25°C下孵育15分钟后，在醋酸盐缓冲液（pH 4.0）中不同100 μg/mL NPs+1 mM TMB+0.2 mM H2O2的可见吸收光谱。（a）不含任何纳米材料，（b）VN，（C）VG-1，（d）VG-2，（e）VG-3和（f）rGO。（B）作为纳米材料函数的孵育溶液的A652 nm值（n=3）。（C）固定浓度H2O2（0.1 mM）和不同TMB浓度的Lineweaver−Burk图。（D）固定浓度TMB（1 mM）和不同H2O2浓度的Lineweaver-Burk图。

图4.（A）VN、VG-1、VG-2、VG-3和rGO的EPR光谱。（B）VG-2孵育溶液的A652nm随孵育时间的变化（n=3）。（a） 100 μg/mL VG-2+0.2 mM H2O2+1 mM TMB在醋酸盐缓冲液（pH 4.0）中，以及（b）100 μg/mL VGA-2+0.2 mmol H2O2+1 mmol TMB在醋酸盐缓冲液。VG-2的（C-E）透射电子显微镜图像。（F）VN通过C-N键在rGO上生长的示意图。

图5.（A）UOx和VG-2过氧化物酶级联反应的原理。（B）UOx/VG-2比色UA测定的可行性测试。（C）含有不同浓度UA的检测系统的可见光谱。从下到上：0、1、3、5、10、50、100、500、1000和2500 μM UA。（D）UA的校准曲线（n=3）。（E）使用UOx/VG-2比色平台绘制五个临床血清样本中检测到的UA浓度的箱线图。（F）比较UOx/VG-2比色法和尿酸酶法在五个临床血清样本中检测到的UA浓度（n.s.表示不显著）。

文献详情

Covalent Coupling-Regulated rGO/VN Nanocomposite Enabling Nitrogen Defects to Remarkably Boost the Peroxidase-Like Catalytic Efficiency for the Ultrasensitive Colorimetric Assay of Uric Acid

Xin Zhang, Ziyan Yuan, Ziting Lin, Zihan Bian, Mingyang Wang, Shuqing Yang, Yujiao Zhang, Mingjun Liu, Luteng Luo, Lingxing Zeng,* Xuhui Yang,* Aihua Liu*

Anal. Chem.

DOI:https://doi.org/10.1021/acs.analchem.4c07058

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