吸附材料
近日，国际期刊《 Separation and Purification Technology 》在线发表了题为 “
Efficient Pb(II) removal in batch and continuous flow adsorption systems based on chitosan-functionalized melamine foam monolithic material”
的 研究性 论文。本研究提出了一种高效且经济的方案，用于开发去除铅离子的高性能壳聚糖基一体式吸附剂的制备方法。《 Separation and Purification Technology》是一本致力于传播环境工程和化学工程中均相溶液和非均相混合物分离纯化新方法的国际旗舰期刊，属于中国科学院工程技术类 Top 期刊， 2025 年 6 月公布最新 IF为9.0 。
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整体式吸附剂已成为去除废水中的污染物的有前景的材料。通过将整体材料的宏观结构优势与其出色的表面功能相结合，这些材料在实际应用中具有巨大的潜力。本研究提出了一种高效且经济的制备方法，用于开发用于去除铅离子的高性能壳聚糖基整体吸附剂。简而言之，将三聚氰胺泡沫(MF)预先用聚多巴胺(PDA)修饰，并通过“交联-表面沉积”过程将壳聚糖(CS)均匀负载到修饰的泡沫上。所得的整体吸附剂(Cs/PDA@MF)对铅离子的吸附容量很高(174mg/g)，在批量吸附实验中达到平衡吸附时间(<120min)。该材料表现出出色的弹性特性，便于使用镊子进行手动收集。六次吸附/解吸实验证明了其良好的可重复性。此外，使用CS/PDA@MF制备了固定床柱，以研究连续流动吸附行为，显示出在实际应用中的出色潜力。通过ATR FT-R和XPS分析技术对吸附机制进行了探究。本研究为高性能基于CS的单层吸附剂
的研究提供了技术基础，这类吸附剂有望成为环境修复的有前景的候选材料。
重金属污染已成为一个严重的环境问题，对公众健康和生态系统构成了严重威胁。在众多重金属中，铅离子(Pb2+)是一种特别有毒的物质，因其毒性高、易于积累且在环境中持久存在而闻名。铅离子在《美国有毒物质和疾病注册局》(ATSDR)的优先危害清单中位列第二危险物质。铅离子污染的来源包括电镀、皮革加工、采矿、金属冶炼、农药、油漆和石化工业。在全球范围内，废水中的铅离子排放标准极为严格。例如，中国的《综合废水排放标准》规定铅离子浓度低于1 mg/L。此外，国际卫生部门对饮用水中铅离子的最大允许浓度(0.01-0.015 mg/L)也进行了严格规定。长期接触铅离子并导致其在人体组织中的积累与贫血、视力丧失、神经功能障碍和泌尿系统损伤有关。因此，开发高效的解决方案是当务之急。去除铅离子(Pb)的可持续技术已成为环境修复领域的一项重要研究重点。
为解决铅离子污染问题，人们已经探索了多种修复技术。基于吸附的技术尤其具有前景，它们具有操作简便、可扩展性强以及无二次污染等显著优势。吸附系统的性能主要取决于吸附剂材料的物理化学性质，如孔隙结构、官能团组成以及对目标离子的亲和力。常见的吸附剂包括活性炭、生物质、硅胶、纳米材料和金属氧化物，它们具有良好的吸附效果，但在回收方面存在挑战。这些吸附剂的粉末或纳米级形式通常使得从水溶液中通过过滤或离心进行分离变得复杂，从而阻碍了大规模应用。为了克服这些局限性，单壁吸附剂（例如气凝胶、多孔聚合物或三聚氰胺泡沫）受到了关注。这些材料在固液分离后易于回收和再生，并可用于动态吸附系统，如固定床柱，使其非常适合实际应用。
商业级三聚氰胺泡沫(MF)因其成本低廉、尺寸可控、弹性良好、孔隙结构发达以及在液相中易于物质传递等优点，是制作单层三维基底的理想材料。然而，MF的表面活性较低，需要对其进行改性以引入功能性基团以满足特定应用需求。此前的研究已将改性后的MF用于染料去除、防火和油水分离等方面。将具有活性功能基团的MF用于重金属去除的改性研究一直是活跃的研究领域。壳聚糖(CS)是一种天然生物聚合物，因其生物相容性和安全性而广泛应用于环境、医疗、食品和化学等行业。CS的分子结构具有沿其聚合链分布的丰富氨基(-NH2)和羟基(-OH)功能基团，赋予其对重金属离子的出色螯合能力。通过将CS的化学吸附优势与MF的宏观结构特性相结合，实现了吸附性能和操作效率的提升。近来，基于羧甲基纤维素(CS)的复合材料通常通过冷冻干燥、溶液浇铸、超声辐照技术、共沉淀方法以及交联工艺来制备。在上述方法中，存在一些现存问题，例如高昂的运行成本、不均匀的以及不可靠的羧甲基纤维素负载量，这些问题需要进一步改进。因此，利用羧甲基纤维素对多孔材料进行改性并赋予其优异且稳定的吸附能力的这一技术仍有待进一步完善。
在此，我们报道了一种基于聚硅氧烷(CS)的单一体系材料，旨在解决铅离子(Pb2+)去除的关键难题，该材料具有出色的物理化学性能、低成本、易于制备以及可大规模生产的特性。为了优化多孔纤维(M)的表面反应性，我们在碱性条件下进行了多巴胺(DA)预处理，通过氧化自聚合形成了坚固的聚多巴胺(PDA)涂层。这种改性策略利用了PDA的双重功能，既是一种多功能的结合剂，也是一种反应平台，从而能够与含胺化合物进行后续连接。然后，CS与戊二醛(GA)进行交联，并通过控制氨气均匀沉积在PDA@MF表面。所得到的目标材料，即CS/PDA@MF，结合了CS(例如，丰富的-NH2和-OH羧基用于金属螯合)和MF(例如，大孔结构)的固有优势。这种创新材料展现出了双重适用性，表现出卓越的性能，包括高吸附容量、快速的反应速度以及出色的再生能力，在批量吸附系统中表现尤为突出。此外，在连续流系统中，它还显示出稳定的去除效率，使其非常适合实际的废水处理应用。
1. 报道了一种简单且成本低廉的制备高性能整体吸附剂(CS/PDA@MF)的方法，该吸附剂可用于去除铅离子(Pb2+）；
2. CS/PDA@MF对Pb2+具有较高的吸附能力（174 mg/g)且吸附达到平衡的速度较快（＜120 min）；
3. 使用CS/PDA@MF作为固定相的连续流吸附法对Pb2+的吸附效果极佳，具有极高的实际应用潜力。
4. CS/PDA@MF具有良好的可重复利用性，有望成为环境修复领域极具前景的候选材料。
图1 (a)CS/PDA@MF的制备流程；(b)和(c)为MF的扫描电子显微镜图像和光学照片；(d)和(e)为PDA@MF的图像；(f和g)为CS/PDA@MF的图像；(h)磷酸盐-吸附-聚多巴胺@微孔膜的扫描电子显微镜图像；(i)至(l)：磷离子吸附聚多巴胺@微孔膜的能谱元素分布图像
图2 (a)批量吸附示意图；(b)pH值对CS/PDA@MF吸附Pb2+的影响（浓度Co=100 mg/L，质量m=5 mg，体积V=10 ml，温度T=298.15 K）；(c)不同剂量的CS/PDA@MF对Pb2+吸附的影响（钴浓度Co=50 mg/L，体积V=10 ml，pH值=5，温度T=298.15 K）；(d)常见干扰离子对CS/PDA@MF对Pb2+吸附的影响（钴浓度Co=100 mg/L，镁量m=5 mg，体积V=10 ml，pH值=5，温度T=298.15 K，干扰离子的浓度（Na+、K+、Mg2+、Cd2+）分别为20、50和100 mg/L)；(e)CS/PDA@MF对单一金属离子的吸附量（镁量m=5 mg，体积V=10 ml，pH值=5，温度T=298.15 K，单一金属离子的浓度（Pb2+、Hg2+、Cu2+、Cd2+、Co2+、Ni2+)为100 mg/L)；（价二元溶质体系中的竞争吸附（镁量m=5 mg，体积V=10 ml，pH值=5，温度T=298.15 K，双金属溶液的质量浓度比（Pb2+/Hg2+、Pb2+/ Cu2+、Pb2+/ Cd2+、Pb2+/ Ni2+、Pb2+/ Co2+）为1：1)
图3 (a)温度对铅离子吸附的影响（钴浓度为25-200 mg/L，质量为5 mg，体积为10 ml，时间180 min，pH值为5）；(b)吸附数据的朗缪尔等温模型拟合；(c)吸附数据的弗伦德利希等温模型拟合；(d)接触时间对铅离子吸附的影响（钴浓度分别为25、75和200 mg/L，质量为5 mg，体积为10 ml，pH值为5，温度为298.15 K）；（e)动力学数据的伪一级动力学模型拟合；（f)价动力学数据的伪二级动力学模型拟合
表1 不同单壁材料中铅离子吸附能力的对比分析吸附剂以及基于碳磺酸盐的吸附剂
表2 采用朗缪尔模型和弗伦德里希模型对CS/PDA@MF在吸附铅离子时的吸附等温参数进行了拟合
表3 采用伪一级和伪二级模型对CS/PDA@MF上的Pb2+吸附进行了拟合动力学参数的计算
图4 (a)CS/PDA@MF与Pb2+-CS/PDA@MF的XPS谱图；(b)Pb 4f谱图；(c)CS/PDA@MF的O1s谱图；(d)CS/PDA@MF的N1s谱图；(e)Pb2+-CS/PDA@MF的N1s谱图和(f)Pb2+-CS/PDA@MF的O1s谱图
图5 (a)CS/PDA@MF对Pb2+的吸附机制；(b)CS/PDA@MF用于处理Pb2+的循环利用(C0=25 mg/L，m=100 mg，V=200 ml，t=30 min，pH=5,T=298.15 K)；(c)与其他基于CS的吸附剂相比，其去除效率的降低情况
图6 (a)连续流动吸附标意图；(b)在不同进水浓度(C0分别为5、25和50 mg/L，Q=5 ml/min，z=8 cm，pH=5,T=298.15 K)下铅离子吸附的穿透曲线；(c)在不同流速(C0为5 mg/L，Q分别为5、8和10 ml/min，z=8 cm，pH=5,T=298.15 K)下铅离子吸附的穿透曲线
表4 在固定床柱系统中，针对铅离子在CS/PDA@MF上的吸附，对托马斯模型和亚当斯-博哈特模型的拟合参数进行了测定
总之，我们开发了一种高性能的整体吸附剂(CS/PDA@MF),其具有完善的孔隙结构和丰富的与铅离子(Pb2+)结合的位点，这是通过PDA预改性和交联-CS表面沉积实现的。在批量吸附模式下，CS/PDA@MF显示出几个关键优势，包括易于分离和出色的可逆弹性性能。在优化条件下(pH=5、吸附剂用量5 mg、溶液体积10 ml)，CS/PDA@MF对铅离子的吸附容量高达174 mg/g，能在298.15 K下120 min内达到平衡吸附。值得注意的是，该吸附剂在连续六次吸附-解吸循环后仍能保持超过92 %的去除效率。吸附等温线和动力学研究表明，吸附过程符合朗缪尔等温模型和伪二级动力学模型。吸附机制主要由CS/PDA@MF上的-NH2和初级-OH与铅离子之间的螯合作用以及离子交换的协同效应驱动。通过将其用作固定床柱中的固定相，讨论了CS/PDA@MF的工业应用潜力。连续流动吸附实验进一步证实了其对铅离子的高去除效率。此外，吸附穿透曲线通过托马斯模型得到了很好的模拟。CS/PDA@MF的成功应用使其成为水处理的一种有前景的替代品。这项研究为设计基于CS的先进单层吸附剂奠定了基础，这些吸附剂能够从水中去除有毒金属离子和其他污染物。
Y. Liu, X.J. Mao, W.S. Ni, F. Xiao, L. Fana, K.K. Wang, Efficient Pb(II) removal in batch and continuous flow adsorption systems based on chitosan-functionalized melamine foam monolithic material, Separation and Puri cation Technology 373 (2025) 133560, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.133560.
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资料整理：臧晓（阳光净水）
编辑：环境与能源功能材料
审核：
臧晓（阳光净水课题组）
臧晓【资料整理】，资源与环境专业硕士研究生，研究方向为环境水处理材料，获学业一等奖学金1次，在Sep Purif Technol等期刊发表中科院TOP期刊论文4篇（其中第一作者1篇），论文总被引137次，1篇论文入选ESI高被引论文。
壳聚糖丨纤维素丨MOF材料丨石墨烯丨碳纳米管丨MXenes丨硫化钼丨催化材料丨蒸发材料丨吸附材料丨电极材料丨除磷材料丨产氢材料
2024年06月08日，国际期刊《International Journal of Biological Macromolecules》发表了题为“Sustainable chitosan-based materials as hetrogeneous catalyst for application in wastewater treatment and water purification: an up-to-date review”综述论文。根据Web of Science检索，这是国际上首篇全面论述壳聚糖基异相催化剂在废水处理和水净化中应用的综述性论文。本综述概述了金属氧化物/壳聚糖基复合材料（MOs@CSbMs）、金属硫化物/壳聚糖基复合材料（MSs@CSbMs）、铋基半导体/壳聚糖基复合材料（BibSCs@CSbMs）、金属有机框架/壳聚糖基复合材料（MOFs@CSbMs）和纳米零价金属/壳聚糖基复合材料（NZVMs@CSbMs）等5种Cat@CSbMs材料的制备策略及作为助催化剂、光催化剂、类芬顿试剂在处理各类废水中的应用进展。该综述不仅加深了对环境功能材料与环境污染控制作用的理解，也为未来Cat@CSbM在污染物吸附和富集、光催化氧化降解污染物和还原金属离子等相关领域的研究提供了参考和启示。该论文自2024年6月发表以来，现已被引用30次（Web of Science），2025年5月入选ESI高被引论文。其中被国外学者引用17次，国际引用占比56.7%。
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2024年 12 月 24 日，国际期刊《 Separation and Purification Technology 》发表了题为 “Intriguing and boosting molybdenum sulfide (MoS 2 )-based materials for decontamination and purification of wastewater/seawater: An upgraded review” 综述论文。本综述全面总结了近6年（2018-）MoS2基材料（MoS2bMats）提高废水处理和水净化的有效改性策略，并重点阐述了MoS2bMats在环境污染物吸附、光催化降解和还原、Fenton高级氧化、PMS/PS活化氧化、废水脱盐（膜过滤和太阳能蒸发脱盐）等方面的应用。最后，讨论并提出了 MoS 2 bMats 理论研究与应用之间存在差距、工程挑战、未来的研究方向和机遇。该论文自 2024 年 12 月线上发表以来，现已被引用 13 次（ Web of Science ）。
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2025年 06 月 ，国际期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》发表了阳光净水课题组题为 “Sustainable chitosan-based adsorbents for phosphorus recovery and removal from wastewater: A review” 最新 综述论文。本文全面综述了用于废水中磷回收和去除的壳聚糖基吸附材料（CSMats）的性质、改性方法、影响因素。同时，总结了CSMats吸附去除水体磷的主要作用机理（氢键、静电作用、路易斯酸碱相互作用、配体/离子交换和表面沉淀作用）。此外，还归纳了CSMats的再生方法、连续流处理和在实际废水中应用。 最后，讨论了 CSMats除磷材料面临的挑战和未来发展方向。《 International Journal of Biological Macromolecules 》主要聚焦于天然大分子的化学改性及其在生物、环境、制药、食品等领域的工业应用，2025年6月最新影响因子/中科院分区： 8.50/ TOP 期刊。
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2024 年 1 月，国际期刊《 International Journal of Biological Macromolecules 》期刊发表了题为 “A review on chitosan/metal oxide nanocomposites for applications in environmental remediation“ 的综述性论文。更清洁、更安全的环境是未来最重要的要求之一。与传统材料相比，壳聚糖具有丰富的生物相容性、生物降解性、成膜能力和亲水性，是一种更环保的功能材料。由于壳聚糖分子链上丰富的 -NH2 和 -OH 基团可以有效地与各种金属离子螯合，壳聚糖基材料作为金属氧化物纳米材料（ TiO2 、 ZnO 、 SnO2 、 Fe3O4 等）的多功能支撑基质具有巨大的潜力。近年来，许多壳聚糖 / 金属氧化物纳米材料（ CS/MONM ）作为吸附剂、光催化剂、非均相类芬顿试剂和传感器，在环境修复和监测中具有潜在和实际的应用。本综述全面分析和总结了CS/MONMs复合材料的最新进展，这将为CS/MONMs复合材料的制备和废水处理应用提供丰富而有意义的信息，并有助于研究人员更好地了解CS/MONMs复合材料在环境修复与监测中的潜力。该论文自 2024 年 1 月线上发表以来，现已被引用45 次（ Web of Science ），其中被国外学者引用25次，国际引用占比55.5%。
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2024 年 2 月，国际期刊《 Separation and Purification Technology 》发表了题为 “ A review on the process of magnetic chitosan-based materials in water purification and solid-phase extraction of contaminants” 的综述性论文。污染物检测和水净化对于实现环境保护和资源利用非常重要。构建新型功能材料去除各种污染物也变得越来越重要和紧迫。本综述总结了磁性壳聚糖（M-CSbMs）的3种可靠制备策略（原位策略、两步策略和沉积后策略），并详细介绍了M-CSbMs在有效吸附/光催化去除污染物（如重金属离子、有机染料、抗生素和其他污染物）和磁性固相萃取超低浓度污染物等方面的研究进展。最后，提出了 M-CSbMs 目前面临的挑战和前景，以期促进其在水净化和固相萃取污染物方面的实际应用。该论文自 2024 年 2 月发表以来，现已被引用 35 次（ Web of Science ）。
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