全无机钙钛矿CsPbBr₃晶体因其优异的光电特性,在γ射线和X射线探测中展现出巨大潜力。然而,大尺寸单晶的生长以及CsPbBr₃基X射线探测器在高能辐射下的稳定性仍待深入研究。
本研究山东大学张国栋和陶绪堂等人采用垂直布里奇曼(VB)法生长了两英寸CsPbBr₃单晶,并在 60 Co γ射线辐照后研究了其X射线探测性能的抗辐照性。与未辐照样品相比,辐照剂量为10 Mrad的晶体表现出更高的缺陷密度( 1.59 × 1010 cm − 3 )和更低的电阻率( 8.2 × 10 7 Ω cm )。然而,采用不对称电极结构(Bi/CsPbBr₃/Au)的器件表现出更高的信噪比(14)、稳定且低的暗电流密度( 7 nA cm − 2),电流漂移为 5.8 × 10 − 15 A cm − 1 s − 1 V − 1 ,在3000 V cm⁻¹电场下对X射线探测的灵敏度高达55722 μ μC G y air − 1 cm⁻²。此外,辐照后的器件在老化220天后仍保持稳定的X射线响应特性。这些发现凸显了CsPbBr₃器件在高性能辐射探测中卓越的缺陷容忍度和辐照稳定性,为其在高辐射环境中的长期应用提供了重要依据。
文章亮点
大尺寸高质量单晶生长:
通过优化的垂直布里奇曼法和分段冷却工艺,成功生长出直径2英寸、无裂纹的高质量CsPbBr₃单晶,解决了大尺寸晶体生长中的开裂问题。卓越的抗辐照性能:
即使接受10 Mrad剂量的γ射线辐照,CsPbBr₃晶体仍保持化学稳定性和高透光率(77%),器件灵敏度显著提升(最高达167015 μ μC Gy⁻¹ cm⁻²),且暗电流漂移极低。辐照诱导的能带调控机制:
研究发现辐照诱导的缺陷导致费米能级下移,形成更高的金属-半导体接触势垒,从而抑制暗电流、增强载流子分离效率,提升了器件的探测性能与稳定性。
X. Sun, G. Zhang, W. Ma, et al. “ Growth of Two-Inch Perovskite CsPbBr3 Single-Crystal with High Irradiation Resistance for X-ray Detection.” Adv. Mater. (2025): e12788.
https://doi.org/10.1002/adma.202512788
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