大家对康奈尔大学的麦健辉(Kin Fai Mak)教授和单杰教授这对神仙夫妻档应该都不陌生了吧。目前,两人同在康奈尔大学从事二维量子材料的主要研究方向。他们已经发表了10篇正刊和近30篇Nature大子刊(Nature Materials、Nature Nanotechnology、Nature Physics、Nature Photonics)。今日,他们的最新成果再次发表在Science上,接下来,让我们一起来膜拜这对神仙眷侣最新的工作。
单杰教授(左)和麦健辉教授(右)
原子双层中平衡“三激子液体”问世
在凝聚态物理中,“量子液体”长期是研究者探索的前沿舞台。由电子(e)与空穴(h)相互作用形成的复合粒子(如激子、三激子(trion))被视为通往新奇量子态的关键媒介。然而,过去几十年中,人们只能在外部光激发条件下短暂地观察到三激子态,尚未在热力学平衡体系中实现其稳定存在。其核心难题在于:电子-空穴复合物在固体中寿命极短,极易湮灭;而要在电荷平衡条件下稳定“多体”束缚态,需要同时精确调控电荷密度与层间库仑耦合。随着过渡金属二硫化物(TMD)双层异质结体系的成熟,研究者终于看到了突破口。这一体系能在原子尺度上实现电子与空穴层的独立调控,为“电中性多体量子液体”的实现铺平了道路。
今日,康奈尔大学单杰教授与麦健辉(Kin Fai Mak)教授团队首次在原子双层体系中实现平衡三激子液体(equilibrium trion liquid)。研究人员利用MoSe₂/ WSe₂双层体系,通过电调控使WSe₂层中空穴密度为MoSe₂层电子密度的两倍(p = 2n),在此条件下稳定生成了束缚能达数毫电子伏(meV)级的平衡三激子液体。更令人兴奋的是,团队发现该体系可通过调节载流子密度或外加磁场实现三激子液体–等离子体量子相变,并揭示了三激子态中的自旋单线态(spin-singlet)关联。这一发现为探索复合粒子主导的强关联量子相提供了新的实验平台,或将催生“Trion金属”“Trion晶体”等新型多体量子态。相关成果以“An equilibrium trion liquid in atomic double layers”为题发表在《Science》上。
原子双层的构建与测量策略
研究团队搭建了一个精密的双栅控装置(图1c),其中MoSe₂和WSe₂单层材料由厚度仅1.5–2 nm的六方氮化硼(hBN)绝缘层隔开。顶部与底部电极由石墨电极和hBN介质组成,确保体系具备电荷独立可调性与强层间耦合。通过调节外加电压Vb与栅压Vg,研究者实现了对电子-空穴对密度(npair)的精确控制。当WSe₂层空穴密度为MoSe₂电子密度的两倍时(p = 2n),体系中出现了新的电输运行为——在低温(1.5 K)下,样品电阻突然升高,表征出一种具有电荷不可压缩性的绝缘态(图1e–f)。这标志着三激子(trion)束缚态的形成:每两个空穴与一个电子结合,形成电中性的“正三激子”。
图1:MoSe₂/WSe₂双层结构与测量电路示意
平衡三激子液体的形成与相变特征
为验证三激子液体的存在,研究者系统测量了沿p = 2n线的电阻随温度与电压的变化关系(图2a,b)。在极低温(0.02 K)下,体系呈现明显的金属-绝缘体转变:当Vb超过阈值0.86 V时,电阻骤升并在低温下增强,表明三激子态逐渐形成。进一步升高Vb,体系又恢复金属行为,意味着三激子被离化为电子-空穴等离子体。通过热激活拟合,团队得到三激子的有效束缚能约为0–3 meV,仅为激子束缚能(≈40 meV)的几分之一(图2c–d)。这意味着三激子液体在远低于费米温度(约5 K)的条件下依然保持稳定,是一种真正意义上的“平衡量子液体”。有趣的是,当三激子密度超过临界值(≈3.75×10¹¹ cm⁻²)时,束缚能连续消失,体系转化为自由的电子-空穴等离子体。这一连续相变揭示了由密度调控的量子临界行为,类似金属-绝缘体转变的多体版本(图2d)。
图2:不同温度与密度下的电阻响应,揭示三激子液体–电子-空穴等离子体的密度调控相变
自旋单线态关联的直接证据
为了揭示三激子内部的自旋结构,研究者进一步开展了磁光圆二色(MCD)测量。在外磁场B = 0.2 T下,WSe₂层的MCD信号在p = 2n区域明显被抑制(图3a,b),表明体系的磁化率急剧下降。随着温度升高,磁化率恢复至常值(图3c),说明该抑制仅在低温下存在——即三激子形成区间。综合分析表明:两个空穴形成自旋单线态(spin-singlet),与电子形成束缚三激子。只有当外磁场或热能足以打破这一关联时,体系才重新表现出自旋极化。研究估算,这种自旋关联对应的能量约为1 meV,与三激子束缚能量级一致。更高磁场(3–4 T)即可使体系自旋极化并诱导三激子解离。
图3:磁光圆二色信号表征自旋单线态关联,显示低温下的磁化率抑制与自旋配对特征
磁场诱导的三激子解离与量子相变
当外加磁场进一步增强时,研究者在R–B–Vb三维映射图中观察到惊人的变化(图4a)。在约5特斯拉以上,原本的绝缘态突然转变为金属态,并出现清晰的量子振荡——意味着三激子液体被完全解离为电子-空穴等离子体。该转变与前述自旋单线态的破坏高度一致:Zeeman能量超过三激子束缚能后,所有空穴自旋被极化,三激子被打破。值得注意的是,随着三激子密度增加,其束缚能下降,所需的临界磁场也随之减小(图4b,c)。这一“磁场诱导相变”不仅验证了三激子液体的真实存在,也为研究强耦合多体系统的量子相边界提供了实验范例。未来或可进一步观察到Trion霍尔效应、三激子朗道量子振荡等全新输运现象。
图4:磁场诱导三激子解离的实验结果,展示从绝缘态到金属态的转变及Landau量子振荡
总结与展望
这项研究首次在实验上实现并调控平衡态三激子液体,不仅刷新了人们对电子-空穴体系的理解,也为“多体束缚”提供了全新的物理图景。作者通过精密的双层TMD结构设计和电场调控,揭示了三激子液体的形成机制、自旋关联特征及其在磁场下的解离过程。未来,三激子液体体系有望成为研究多体量子相互作用、非常规超导及复合粒子凝聚态的重要平台。正如论文所言,这一发现为“Trion量子液体物理”打开了新的篇章,也为实现多体准粒子主导的新型电子器件提供了方向。
来源:高分子科学前沿
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