范德瓦尔斯磁性半导体能够同时调控电荷与自旋自由度，对于研究低维磁性以及开发高性能二维自旋电子学器件具有重要意义。其中，以CrGeTe3、Mn3Si2Te6等为代表的三元过渡金属硫属化物近年来受到广泛关注。此类材料不仅在二维极限下展现出本征磁性，还表现出各向异性正或负大磁电阻、角度依赖庞磁阻等一系列新奇物性。目前已报道的三元过渡金属硫属化物中过渡金属八面体都围绕非金属二聚八面体在层内形成蜂窝结构，但过渡金属八面体和非金属二聚八面体很可能存在其它排布方式，调控这两类八面体的排布有望发现具有新结构类型的三元过渡金属硫属化物。
最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心博士生了可、尹博、潘月等在王刚研究员、吴泉生特聘研究员和美国田纳西大学陈龙博士指导下，联合上海交通大学马杰教授、中国科学院物理研究所苏东研究员、中国科学院高能物理研究所王嘉鸥研究员、香港科技大学刘军伟副教授和北京科技大学郭中楠副教授等，设计并生长出过渡金属八面体和非金属二聚八面体在层内呈zig-zag排布的范德瓦尔斯反铁磁半导体：三元过渡金属硫属化物MnSi2Te4，结合电磁输运、中子衍射和第一性原理计算，对其晶体结构、磁结构和电磁输运行为进行了深入研究。
图1 MnSi2Te4的晶体结构与物性
X射线单晶衍射和高分辨球差电镜揭示MnSi2Te4（空间群 P-1）中的Mn八面体和Si二聚八面体分别共边连接形成zig-zag链并交替排布形成异质结，这些异质结形成的层状基元通过AA堆叠构成三维结构，层间通过范德瓦尔斯力结合。磁性和中子衍射测量证实该材料在18.6 K以下呈G型共线反铁磁态，易磁化轴基本沿b轴方向。通过电学输运表征发现MnSi2Te4，呈典型半导体行为，具有面内各向异性的热激活能，在外加磁场下表现出显著的各向异性负磁电阻（在100 K，9 T下可达-45%），该温度远高于CeCuAs2、CrGeTe3等其它大负磁电阻材料。结合第一性原理计算，分析发现大负磁电阻主要来源于外磁场诱导的能带自旋劈裂。MnSi2Te4不仅为调控八面体排布、设计新型三元过渡金属硫属化物提供新思路，而且在低维磁性研究、磁传感器开发和下一代自旋电子学器件设计等领域具有重要前景。
该研究成果近期以“MnSi2Te4: A van der Waals Antiferromagnetic Semiconductor with Large Negative Magnetoresistance”为题发表于《Journal of the American Chemical Society》。相关研究得到了国家自然科学基金青年科学基金项目（A类）、国家重点研发计划项目和中国科学院等的支持，并获得了陈小龙院士等的大力帮助。研究过程中使用了综合极端条件实验装置（SECUF）、美国高通量同位素反应堆（HFIR）、北京同步辐射装置（BSRF）和上海同步辐射光源（SSRF）等大科学设施。
编辑：晨曙
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