碘基钙钛矿在运行条件下常因分子碘（I₂）的生成而发生不可逆分解，严重制约器件寿命。
本研究大连理工大学于泽、蔚山科学技术院Sang Il Seok和埃因霍芬理工大学陶书霞等人引入1,4-二噻烷作为分子碘锁定剂，在甲脒铅碘（FAPbI₃）钙钛矿的晶界和表面发挥作用。DT的引入不仅通过强S-I卤键作用减少碘挥发，还能促进I-I键解离，使受损产生的δ相FAPbI₃在室温下动态自修复为光活性的α相。这种“超越分子碘锁定的自修复”机制确保了器件在持续光照、光暗循环和湿热老化条件下的卓越稳定性，钙钛矿太阳能电池在1000小时测试后仍保持>95%的初始效率。
该研究建立的碘循环过程——碘捕获、碘离子再生和空位回填——显著提升了钙钛矿的耐久性，为发展强鲁棒性钙钛矿太阳能电池及其他碘敏光电器件提供了新途径。
研究亮点：
首创“分子碘锁定”与“自修复”协同机制：首次提出1,4-二噻烷（DT）作为碘锁定剂，通过强S-I卤键捕获光生I₂，同时催化I-I键解离生成I⁻，回填碘空位，实现室温下δ相到α相FAPbI₃的动态修复，从根本上抑制碘挥发导致的不可逆降解。
理论实验双证实碘循环路径：DFT计算结合Raman、UV-vis、XRD、单晶结构等系统揭示DT促进I₂吸附（吸附能-0.66 eV）、解离（能垒从1.15 eV降至0.28 eV）和Pb-I键重构的完整路径，并首次观察到[DT-I]⁺中间体，证实碘循环的化学可逆性。
效率与稳定性双突破：DT修饰器件效率达25.7%（Voc 1.20 V，损失仅330 mV），未封装器件在ISOS-L-2（1000 h连续光照）、ISOS-LC-2（1200 h光暗循环）、ISOS-D-3（85°C/85% RH湿热1000 h）下均保持>95%初始效率，并首次实现“死器件”碘蒸汽处理复活。
Self-Healing Beyond Molecular Iodine Locking in Formamidinium Lead Triiodide Perovskites
Liangyu Zhao, Yi Chi, Zijin Wu, Jaewang Park, Jongbeom Kim, Yue Qiang, Huaiman Cao, Shouye Dai, Yulong Chen, Geert Brocks, Licheng Sun, Sang Il Seok, Shuxia Tao, and Ze Yu
ACS Energy Letters 0, 0, pp
DOI: 10.1021/acsenergylett.6c00150
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.6c00150
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