聚合物深共晶电解质（PDEE）通常在高电压（≥4.5 V）下电化学稳定性不足且界面相容性差，这限制了其在高电压锂金属电池（LMBs）中的应用。
在此，华南理工大学何明辉团队将季戊四醇三丙烯酸酯（PETA）作为交联剂策略性地引入到由双丙酮丙烯酰胺（DAAM）、双（三氟甲磺酰基）亚胺锂（LiTFSI）和丁二腈（SN）组成的新型可聚合深共晶溶剂（PDES）单体中，开发了一种交联聚合物深共晶电解质（Poly（PDES-CL））。
设计的交联聚合物网络不仅通过协同配位相互作用促进了锂盐解离，还有效抑制了锂金属界面副反应。所得Poly（PDES-CL）电解质表现出高离子电导率（9.28×10−4 S cm−1）和宽电化学窗口（5.58 V vs. Li+/Li）。
此外，交联聚合物网络促进了两个电极上稳定界面的形成。因此，Poly（PDES-CL）电解质使LiIIIi对称电池实现了超过5000小时的超长循环。LiCoO2/Ii电池表现出卓越的循环性能，在4.6 V/IC下循环700次后容量保持率为97.4%，在4.5 V/0.5C下循环1550次后保持率为90.4%。其在高电压正极系统中的优异性能使其跻身性能最佳的PDEE行列，凸显了其在高电压LMBs应用中的潜力。
图1. 机制研究
总之，该工作开发的新型交联PDES基聚合物电解质（Poly（PDES-2%CL））具有高室温离子电导率（9.28×10−4 S cm−1）、稳定的电化学窗口（5.58 V）和高锂离子迁移数（tLi+=0.7）。该电解质的均匀交联网络有效地锚定了阴离子，抑制了SN的副反应，并促进了均匀的Li+扩散。
它不仅在锂负极界面形成了富含LiF/Li3N的理想SEI层，而且在高截止电压下保持稳定，并形成致密、均匀的薄CEI层。这些优势使得Li//Ii对称电池实现了超过5000小时的显著稳定循环，并在与各种正极（LFP、LCO和NCM622）配对的锂金属电池中表现出优异的长期循环稳定性。
具体而言，在LIIIiLFP电池中，Poly（PDES-2%CL）电解质在IC下循环750次后容量保持92.5%，在5C下循环1800次后容量保持93.2%。在Li//iLCO电池中，其在4.6 V/IC下循环700次后容量保持97.4%，并在4.5 V/0.5C下实现1550次循环，容量保持90.4%。此外，该电解质在低温下也表现出稳健的循环性能。
本工作开发了一种具有优异高电压性能的交联聚合物深共晶电解质，推进了PDEE领域的发展，并为高电压固态LMBs提供了一个可扩展的新范式。
图2. 电池性能
Ultralong Cycling of 4.6 V‐Class Lithium Metal Batteries Enabled by a Highly Stable Crosslinked Polymer Deep Eutectic Electrolyte,Advanced Functional Materials2025 DOI: 10.1002/adfm.202524401
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