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探索一种高效的催化体系,用于对CO2和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)进行串联回收利用,对于实现废弃物的有效资源利用具有重要意义。然而,C=O键(在PET和CO2中)的高活化能以及难以调节反应路径限制了PET的回收效率。基于此,华南理工大学李映伟教授和房瑞琪副教授(共同通讯作者)等人报道了通过合理设计单原子铜催化剂来精确催化CO2的加氢反应以及对PET进行串联回收利用以生成乙二醇(EG)和对二甲苯(PX)。
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在Cu/UiO-66-NH2-A催化剂中,Cu原子被选择性地锚定在UiO-66-NH2的Zr-氧节点上,形成Cu-O-Zr位点。这些Cu-O-Zr位点能够通过降低活化能有效地激活CO2和H2,并加速PET转化为对苯二甲酸二甲酯(DMT),后者进一步脱氢氧化生成PX。因此,在36 h内获得了20.4%的CO2转化率,PX和EG的产率分别为89.5%和92.1%。Cu原子在Cu-O-Zr位点处与吸附的反应物/中间体之间的快速且精确的氢溢出也推动了反应过程。本研究为通过与CO2加氢反应相结合的方式对废弃PET进行化学升级提供了新见解,有可能为设计出高效催化剂以实现对废弃塑料和CO2的合理利用铺平道路。
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Atomic Cu-O-Zr Sites for Highly Selective Production of p-xylene from Tandem Upcycling of PET and CO2. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202507309.
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