任广禹最新Angew：26.85%！基于含硫杂环的空穴选择性SAMs合理调控用于高性能PSCs|太阳能电池|改性|离子|空穴|选择性|钛矿

香港城市大学任广禹（AlexK.-Y.Jen）、中山大学姜文林等人针对钙钛矿太阳能电池空穴传输界面改性的现存瓶颈开展了系统研究。当前钙钛矿太阳能电池（PSCs）所用空穴选择性自组装单分子层（SAMs）的研究多集中于调控电子能级与电学特性，却普遍忽视了其在钙钛矿结晶调控与界面缺陷钝化中的双重功能。针对该技术短板，该团队以咔唑基SAM为分子骨架，采用噻吩类含硫杂环结构替代稳定性薄弱的路易斯碱性硫烷基基团，实现了自组装单分子层综合性能的协同提升。

该研究设计合成了TP、BTP两种新型非中心对称自组装单分子层材料。其中BTP具备延伸共轭分子骨架，拥有更低的硫原子电子密度、更优异的结构稳定性，可产生更强的分子间C−H・・・π与S・・・π相互作用。凭借上述结构优势，BTP能够在ITO基底表面形成致密且高度有序的自组装薄膜，有效提升空穴迁移率与界面内建电势，优化基底表面浸润性，为高质量、低缺陷的钙钛矿活性层生长提供优良界面基础。

与此同时，BTP可通过路易斯酸碱相互作用，有效钝化钙钛矿埋底界面处的配位不饱和铅离子，显著降低界面缺陷态密度，抑制非辐射复合损耗。基于BTP改性制备的反式钙钛矿太阳能电池展现出优异的光电性能与热稳定性，器件最优光电转换效率可达26.85%，填充因子高达86.67%；在65℃高温环境下持续工作1100h后，器件仍可保持96%的初始光电转换效率。该研究开发了一种多功能分子工程改性策略，可同步优化SAMs的电子性能、界面组装形貌与缺陷钝化效果，为构筑高效、高稳定的钙钛矿光伏器件提供了可靠的分子设计方法与技术支撑。