编者按:RuO2是当下交错磁体的典型代表,却也留给物理人一个耐人寻味的问题:实验观测到的自旋信号,究竟来自真正的自旋流,还是隐藏其后的轨道流?本文所呈现的,是山东大学年轻学者张力舒与其国际合作团队从轨道角动量输运出发对RuO2展开的探索。她们系统梳理了轨道霍尔与自旋霍尔两种输运机制,展现了交错磁态与非磁态下角动量输运的不同面貌,得到很有张力的结论:角动量可窥探“交错磁性”之真伪、强弱!
1.引子:电子过“十字路口”
过去几年,交错磁体(altermagnet)逐渐成为磁学和自旋电子学中备受关注的研究对象。它没有铁磁体那样的宏观净磁矩,却能产生显著的动量依赖自旋劈裂。它看起来像反铁磁体,电子输运却又保留了一些铁磁体式的自旋选择性。如此“两面兼得”,自然令人浮想联翩。《量子材料》公众号过去一段时日,刊登过有关交错磁体的若干科普文章,是这种浮想联翩的佐证:《》[宋成教授作品]、《》、《》、《》。
在众多候选材料中,金红石结构的 RuO₂ 尤其引人注目。不过,围绕 RuO₂ 的实验故事并不平静:一些实验测到与交错磁性自旋劈裂相联系的强自旋霍尔信号;另一些实验没有看到预期的自旋劈裂,却仍然测得很大的自旋霍尔信号。也有物理人对这一体系到底是不是交错磁体有所纠结。
一个材料,两组实验,似乎讲出了两套不同的物理。
这里需要先说明,本文将着重讨论的,是两种“电子态”。它们不是两种不同的化学材料,而是同一金红石 RuO2相在相同晶格框架下可能呈现的两种磁性态:(1) 一种是交错磁态,其中两组 Ru 原子带有大小相等、方向相反的局域磁矩,宏观磁矩仍为零。只是,交错交换场会使能带出现动量依赖的非相对论性自旋劈裂。(2) 另一种是非磁态,其中各原子的局域磁矩均为零,能带保持成对简并,不再有这种交错磁性劈裂。下文着重讨论的,是这两种电子态或磁性态的比较,并非指一个样品中同时含有这两种宏观物相。当RuO2处在不同电子态时,体系角动量输运的主导机制也可截然不同。调控体系的电子关联强度,可以驱动两种磁性态之间的转换。
物理上看,自旋劈裂带来的自旋霍尔信号,以“自旋流”物理为主角,一直在交错磁性的输运研究中承担主体。既然不同实验有不同的物理预示,看起来有必要探索其它可能的物理角色对自旋霍尔的贡献,而不能一味在“自旋流”里寻找答案。例如,经常被物理人忽略的“轨道流”亦有可能贡献测量到的自旋霍尔信号。事实上,现在有一些认识似乎是:RuO₂既可以展现交错磁态,亦可以展现非磁态。因此,实验观测结果的不同,可能源于这种多态之间的纠葛。
事实上,只要对此问题做一些初步分析,就可能窥见端倪。初步计算表明,如上提及的两类实验,未必相互否定:在交错磁 RuO₂ 中,真正占据主导地位的是巨大的轨道霍尔效应。在非磁态 RuO₂ 中,则是相对论性的自旋霍尔效应接管输运。决定实验信号的,不只是有没有自旋劈裂,还包括自旋流与轨道流在输运过程中各自承担了什么角色。
要理解这种区别,不妨先从霍尔效应说起。普通霍尔效应中,纵向电流在垂直磁场作用下发生横向偏转,并在材料两侧形成电压。后来人们发现,即使没有外加磁场,电子所携带的内部自由度也可能“分道而行”:在自旋霍尔效应中,带有不同自旋的电子向相反横向边界偏转,形成自旋流;在轨道霍尔效应中,被分离的则是电子的轨道角动量,正如图1给出的原理展示。
图1. 电荷流驱动的自旋霍尔效应(spin Hall effect, SHE)与轨道霍尔效应(orbital Hall effect, OHE):纵向电荷流分别产生横向自旋流和轨道流。
From L. Zhang et al, Phys. Rev. Lett. 137, 066701 (2026) (图1b、1c)。
这里需要稍加提醒:电子自旋,并不能简单被看成是一个小球绕自身转动,其轨道角动量也不能简单理解为电子像行星一样绕原子核兜圈。它们是量子波函数携带的不同角动量性质。为了方便想象,不妨暂时将其看成电子随身携带的两张“量子身份证”。自旋霍尔效应搬运的是自旋角动量,轨道霍尔效应搬运的是轨道角动量。两者可以同时存在,甚至还可以相互转换,反映了如上提及的不同机制之间的纠结。因此,角动量的身份或者“气质”,就成为判断自旋效应或轨道效应的指针之一。
好吧,如此局面,带来的问题就不再是可有可无的:实验仪器最终测到一个电压时,这个信号究竟是自旋流直接产生的(自旋角动量的气质),还是轨道流经过“轨道—自旋转换”后留下的痕迹(轨道角动量的气质)?
测量到的电压本身,未必会主动“招供”其身份或“展现”其气质。
2. RuO₂的谜题:自旋信号从何而来
交错磁体之所以特别,在于其磁性原子仍然以反平行方式排列,宏观净磁矩相互抵消;但由于晶体旋转对称性与磁序的特殊组合,电子能带可以在不依赖强自旋—轨道耦合的情况下发生自旋劈裂。这是一种非相对论性自旋劈裂。
RuO₂ 曾被视为交错磁性研究的典型对象和展现舞台。一类实验认为,正是这种非相对论性自旋劈裂带来了高效电荷—自旋转换。可是,后续自旋泵浦、自旋矩铁磁共振以及高分辨自旋分辨角分辨光电子能谱实验,却给出了另一番图景:部分 RuO₂ 样品没有表现出清晰的交错磁性自旋劈裂,但依然能够产生显著的逆自旋霍尔信号。
若没有交错磁性自旋劈裂,高效的“自旋信号”又从何而来?晃过物理人脑海的最直接解释,应该是“相对论性自旋霍尔效应”。但如此一来,早先实验所强调的非相对论的交错磁性作用又该如何安放?RuO₂ 中的电荷-自旋转换,究竟来自交错磁性自旋劈裂,还是来自普通的相对论性自旋霍尔效应?
对此不可谓不重要的问题,我们给出的回答是:这可能并不是一道非此即彼的选择题。选择题中还少写了一个选项——轨道霍尔效应。
我们对此做过一些分析。首先,分别计算交错磁态和非磁态 RuO₂ 中的轨道霍尔电导与自旋霍尔电导。结果颇有些出人意料。在交错磁态 RuO₂ 中,轨道霍尔响应比自旋霍尔响应高出约两个数量级,也就是接近百倍,而且两者符号相反。此时,材料内部输运的角动量主要不是自旋,而是轨道。因此,问题就变成:角动量是自旋气质的?还是轨道气质的?
问题是,很多实验探测器更擅长识别自旋,而不会直接告诉我们轨道角动量积累了多少。不过,轨道流到达界面或进入具有自旋—轨道耦合的探测层后,可以被转换成自旋流,进而产生看起来很像自旋霍尔效应的电压。也就是说,实验看到的可能是“自旋信号”,但源头却主要是轨道流。这有些类似于在墙上看到一个人的影子。影子的形状当然与人有关,但如果只研究影子本身,未必能够还原光源、人物和墙面之间的完整关系,更未必能够看清人的气质。
图2. 交错磁态与非磁态RuO₂的能带、轨道霍尔效应OHE / 自旋霍尔效应SHE及实验信号来源。交错磁态中OHE远强于SHE,并可经轨道-自旋转换形成可测信号;非磁态中则以相对论性SHE占据主导。
From L. Zhang et al, Phys. Rev. Lett. 137, 066701 (2026) (图1d—1i)
在交错磁态 RuO₂ 中,巨大的轨道霍尔效应产生轨道流,轨道流再经由轨道-自旋转换形成实验可见的“类自旋霍尔”电压。因此,早先观测到的强电荷-自旋转换信号,不必全部归因于直接产生的自旋流。而当 RuO₂ 处于非磁态时,情况恰好换了一副面孔:轨道霍尔效应受到抑制,显著的相对论性自旋霍尔效应出现并占据主导。这一图像,与没有观测到交错磁性自旋劈裂、却依然测得很大逆自旋霍尔信号的实验相吻合。
于是,那些看起来相互矛盾的实验便有了统一的解释:
► 交错磁态中,轨道流是主角;
► 非磁态中,自旋流是主角。
材料仍是 RuO₂,输运的“演员阵容”却随电子态而改变,并且测得的霍尔信号并非交错磁态中自旋劈裂的直接后果,虽然也可能是间接后果。
显然,要深入窥探之,还需要更深刻的分析。我们梳理后发现,分析贝里曲率,就是走向深刻的一步。
众所周知,贝里曲率是一个颇为抽象的量。作一个不甚严格、但还算形象的比喻,可以把它看成电子在动量空间中感受到的一种“有效磁场”。当电子能带中出现交叉、避免交叉以及强烈的轨道杂化时,这种“有效磁场”可能在某些区域骤然增强,形成所谓的贝里曲率热点。这些热点累积起来,便可产生显著的横向霍尔输运。
进一步分析动量空间中的轨道贝里曲率和自旋贝里曲率,我们看到,在交错磁态 RuO₂ 中,轨道贝里曲率在动量空间呈现出强烈而复杂的分布,而自旋贝里曲率整体较弱。相反,在非磁态 RuO₂ 中,显著的自旋贝里曲率热点开始出现,轨道响应则大幅减弱。因此,贝里曲率分析再一次预示:这一体系中测量得到的自旋霍尔信号,似乎并不全部直接来自交错磁态中的自旋劈裂!
为了将这一图像说得更明白,我们团队又构建了基于 Ru 原子 t2g轨道的最简紧束缚模型:
这里分别包含多轨道跃迁、晶体场、自旋-轨道耦合和交错交换场。
模型表明,在交错磁态中,较强的多轨道跃迁有利于产生大的轨道霍尔电导。交错交换场则重新排列费米能级附近的能带,制造出更多能带交叉与反交叉,并重新塑造轨道贝里曲率热点。两方面共同作用,使轨道霍尔效应迅速长大。
图3. 交错磁态与非磁态RuO₂的动量分辨轨道/自旋贝里曲率。交错磁态的轨道贝里曲率热点突出,而非磁态的自旋贝里曲率热点更为显著。
From L. Zhang et al, Phys. Rev. Lett. 137, 066701 (2026) (图2)
更直观地说,交错磁序不仅给能带贴上不同的自旋标签,还改变了不同轨道之间彼此“搭话”和“换座位”的方式。轨道不再只是电子结构图中的静态花纹,而成为真正参与角动量输运的动力学自由度。
在不考虑自旋-轨道耦合时,交错磁态 RuO₂ 沿特定动量方向表现出清晰的非相对论性自旋劈裂。我们将这些自旋劈裂能带与加入自旋-轨道耦合后的轨道贝里曲率逐带比较,发现大的轨道贝里曲率恰好集中在自旋劈裂显著、且费米能级附近能带交叉丰富的区域。这说明,自旋劈裂与轨道霍尔效应并不是两段互不相干的剧情。
这里,交错磁序中自旋劈裂的作用,首先是重构能带、产生新的交叉和能隙;其次,这些能带变化进一步改变轨道杂化及轨道贝里曲率,最终放大轨道霍尔响应。交错磁性并非简单地“直接生成一个大自旋流”,而可能通过重塑多轨道电子结构,为轨道流开辟出一条宽阔通道,或者说自旋劈裂的作用是“间接的”。
图4. 交错磁态RuO₂的非相对论性自旋劈裂与轨道贝里曲率。Γ - M方向的自旋劈裂、能带交叉以及轨道贝里曲率增强相互对应。
From L. Zhang et al, Phys. Rev. Lett. 137, 066701 (2026) (图3)
这一区别很重要。过去看到交错磁性与大电荷-自旋转换效应同时出现,很容易将两者直接画上等号。现在看来,中间可能还隐藏着一条链条:交错磁序 → 能带与轨道杂化重构 → 巨大轨道霍尔效应 → 轨道-自旋转换 → 实验自旋信号。最终探测到的是自旋信号,并不意味着整个输运过程都由自旋或者自旋劈裂完成。
3. Rh掺杂:调节两股角动量流
如果轨道流和自旋流能够共存,下一步自然是:能不能控制它们?我们团队考虑用 Rh 替代部分 Ru。与 Ru 相比,Rh 多一个价电子,因此 Rh 掺杂相当于调节体系的电子填充,并移动费米能级在能带结构中的位置。计算显示,在10% ~ 50%的 Rh 掺杂范围内,自旋霍尔响应的整体形状相对稳定,而轨道霍尔响应对能带填充更加敏感。随着 Rh 浓度增加,轨道霍尔电导总体增强,自旋霍尔电导则逐渐发生符号反转。
最有趣的情形出现在约30%的 Rh 掺杂附近。在这一浓度附近,费米能级处的自旋霍尔响应几乎可以被完全压制,但轨道霍尔响应仍保持较大数值。这意味着材料可能进入一个接近纯轨道流的输运窗口:电荷流仍然可以产生横向轨道角动量流,却几乎不夹带自旋霍尔流。
图5. Rh掺杂对轨道霍尔电导与自旋霍尔电导的调控。约30% Rh时,费米能级附近的SHE趋近于零,而OHE仍保持有限,为近纯轨道流提供候选窗口。
From L. Zhang et al, Phys. Rev. Lett. 137, 066701 (2026) (图4)。注:竖直虚线标示费米能级,圆圈标出费米能级处的OHE/SHE响应;曲线颜色、符号和单位沿用论文手稿。
这为轨道电子学提供了难得的实验平台。
长期以来,实验中识别轨道流的一大困难,是它常常与自旋流相伴而生。两者随后又可在界面中相互转换,使信号来源愈发难分。若能够在特定 Rh 掺杂浓度下关闭自旋霍尔通道、保留轨道霍尔通道,便相当于让一支嘈杂的合奏乐队暂时只留下轨道流的独奏。
我们提出,可以利用磁光克尔效应直接探测单层 RuO₂ 薄膜中的角动量积累,也可以更换具有不同轨道-自旋转换效率或不同自旋-轨道耦合强度的探测层,间接辨别轨道流的贡献。
从“有没有轨道流”,进一步走向“如何选择轨道流”,这大概才是 orbitronics——轨道电子学真正想做的事情。
4.从自旋电子学走向轨道电子学
自旋电子学的基本思想,是在电子电荷之外利用自旋自由度存储和传递信息。轨道电子学,则进一步提醒我们,电子还拥有丰富的轨道自由度。特别是在多轨道材料中,轨道间跃迁、杂化、相位关系与晶体场环境都会深刻影响角动量输运。我们这支国际合作团队开展的这项研究,所呈现的不只是两组电导数值的差异,而是自旋与轨道如何共同参与、相互转换并随电子相改变的图景。
更进一步,我们以为,这项研究所揭示的不只是某个材料中一组电导数值的大小关系,而是带来了三个更一般的启示:
(1) 实验测得的“自旋霍尔型”电压,未必全部由直接的自旋霍尔效应产生。轨道流经过轨道-自旋转换后,也可以留下类似指纹。
(2) 同一种材料在不同电子相中,可以拥有完全不同的角动量输运主角。材料名称相同,并不保证内部机制相同。
(3) 通过化学掺杂调节能带填充,可以连续改变轨道流与自旋流的强度和符号,甚至选择性地保留其中一种。
从这个意义上说,RuO₂ 不只是检验交错磁性的一块“试金石”,也是研究自旋与轨道角动量如何共存、竞争和转换的合适平台。感性地说,自旋电子学需要更多关注角动量的气质。科学争议并不总意味着一方对、另一方错。有时,正是不同实验照亮了同一物理对象的不同侧面。
RuO₂ 的故事或许属于后者。有人观察到交错磁性及其对应的电荷-自旋转换,有人没有看到清晰的自旋劈裂,却仍测得强烈的自旋霍尔信号。若只在自旋自由度内部寻找答案,两组结果难免难以对照。把轨道自由度纳入图景后,交错磁态以轨道流为主、非磁态以相对论性自旋霍尔效应为主的差异便有了较为自然的解释。Rh 掺杂又进一步提供了让两股角动量流此消彼长的可能。
当然,这并不是说自旋不重要,而是提醒我们:当仪器测得一个自旋信号时,或许还应再问一句——最初出发的,真的是自旋吗?
最后指出,本文描述可能仍有诸多简化与不周之处,敬请读者谅解。对物理细节感兴趣的读者,可点击文尾“阅读原文”御览论文原文。
Coexistence and Tunability of Orbital and Spin Hall Effects in RuO2
Lishu Zhang(张力舒), Mahmoud Zeer, Dongwook Go, Theodoros Adamantopoulos, Peter Schmitz, Stefan Blüge, Chengwang Niu, Yuriy Mokrousov, Shishen Yan(颜世申), Hyunsoo Yang, & Lei Shen(沈雷)
Physical Review Letters 137, 066701 (2026)
https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/lf8d-26b6
轨道藏锋
自旋轨道各争流,钌氧方格辩未休
磁序翻开双面镜,谁将霍尔写春秋
(1) 作者张力舒,任职山东大学材料学院,个人主页:https://www.zhanglishu.com。
(2) 小文标题“从角动量气质去窥探交错磁性”乃宣传式的言辞,不是物理上严谨的说法。这里只是用来表达轨道自由度在RuO2输运过程中由幕后走向台前,以及轨道流与自旋流共同参与角动量传递、赋予角动量不同“气质”的物理图景。
(3) 文底图片乃笔者与合作者根据原文图3为其绘制的“艺术照”。文底小诗原本记录了笔者在探索RuO2角动量输运机制过程中的一点感悟。“自旋轨道各争流”写的是两种角动量自由度在材料中的交织,“钌氧方格”点出研究对象 RuO₂ 晶体,而“磁序翻开双面镜”则对应交错磁态与非磁态两种输运图景。如今轨道自由度从幕后走向台前,故将其重新赋予“轨道藏锋”的含义。
(4) 封面图片来自笔者,展现了RuO₂的晶体结构、霍尔输运、能带以及轨道霍尔效应与自旋霍尔效应的竞争图景。
文章转载自"量子材料QuantumMaterials"公众号
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