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莫尔超晶格为研究能带拓扑与强电子关联的交织提供了高度可调的量子平台。在转角石墨烯体系中,平带带宽可以小到与库仑相互作用能标相当,从而孕育出关联绝缘体、非常规超导以及自发对称性破缺等丰富的量子物态。这些平带往往携带非平庸的能谷陈数,一旦自发的味极化打破时间反演对称性,便会形成关联陈绝缘体这一兼具非平庸拓扑与强关联特性的新奇物态,其受拓扑保护的无耗散手性边界态有望成为未来低功耗电子器件的全新信息载体。除转角、位移场和载流子密度等常用调控手段外,利用过渡金属硫族化合物(TMDC)的邻近效应在石墨烯中诱导自旋轨道耦合(SOC),是调控贝里曲率与能带拓扑的另一条灵活途径:其中Ising(能谷-塞曼)项可以在两个能谷打开携带贝里曲率的能隙、改变能谷陈数,而单独的Rashba项并不产生此类拓扑修饰。对称性分析预言,这两项的相对权重取决于TMDC与石墨烯之间的晶向对齐角Φ,然而这一竞争如何定量决定关联绝缘基态的拓扑不变量,此前一直缺乏系统的理论与实验回答。因此,探索利用晶向对齐这一新自由度来“编程”关联拓扑量子物态,已成为凝聚态物理领域内一个广泛关注的议题。
近日,南京大学物理学院缪峰-程斌团队与北京理工大学长三角研究院(嘉兴)复杂网络协同探测与控制团队合作,采用“原子乐高”技术构筑了WSe2邻近耦合的手性堆叠转角双层-双层石墨烯(chiral twisted double bilayer graphene, cTDBG)量子器件,结合理论计算与低温输运实验,首次证明晶向对齐角Φ能够确定性地决定四分之一填充关联基态的拓扑性质。理论预言,Φ ≈ 0°时Ising SOC占主导,使平带获得非零的能谷陈数;随Φ增大,Ising项因反射对称性而被逐渐压制,Rashba SOC转为主导,能带连续演化为拓扑平庸相。输运实验证实了这一图像:Φ ≈ 0°的器件呈现陈数C = +1的关联陈绝缘体、霍尔电阻接近量子化值,而Φ ≈ 15°的器件在相似的关联绝缘行为下却给出C = 0的拓扑平庸态。该工作确立了晶向对齐这一与转角、位移场、载流子密度互补的全新调控自由度,为在范德华体系中按需设计关联拓扑物态提供了一条可行的技术路线。相关研究成果以“Orientation-tunable correlated Chern insulating states in chiral twisted double bilayer graphene proximitized by WSe2(二硒化钨邻近耦合的手性堆叠转角双层-双层石墨烯中晶向可调的关联陈绝缘态)”为题于2026年8月10日发表在Nature Communications(《自然·通讯》)上。
在这项工作中,研究团队首先建立了包含晶向依赖的Ising与Rashba SOC的连续介质模型。团队选择cTDBG(顶部双层为AB堆叠、底部双层为BA堆叠的相反手性构型)作为研究平台,是因为其缺乏C2x对称性,在零位移场下即拥有携带非零能谷陈数的平带,是研究邻近SOC如何改造贝里曲率分布与关联拓扑物相的理想体系(图1a-c)。计算结果表明,当Φ ≈ 0°时Ising SOC占据主导(|λI| ≈ 2.0 meV),平带发生显著的自旋劈裂,每条原本自旋简并的平带被解析为两条高度自旋极化的子带;随着Φ增大,Ising 项近似按cos(3Φ)被逐渐压制,到Φ = 30°时因反射对称性而完全消失,此时Rashba SOC成为主导机制,自旋劈裂减弱、面外自旋特征变得模糊(图1d-l)。
1:WSe2/cTDBG异质结的器件结构与能带结构。a. 器件结构示意图,cTDBG顶部邻接单层WSe2,上下由h-BN封装,顶部与底部石墨栅极独立调控载流子浓度n与垂直位移场D。b.小转角cTDBG的莫尔图案,呈现具有不同堆叠构型的三角形畴区(彩色圆圈标记)。c. 图b中三种堆叠区(ABAC、ABCB、ABBA)的俯视与侧视图(为清晰起见略去WSe2层)。d-l. 晶向对齐角Φ = 0°(d-f)、15°(g-i)、30°(j-l)在不同位移场D下沿莫尔布里渊区高对称方向的能带结构,线条颜色表示面外自旋投影〈Sz〉,绿色虚线表示电中性点处的化学势,计算中cTDBG层间转角固定为θ = 0.9°。
这种晶向依赖的SOC竞争对能带拓扑产生了决定性影响。陈数计算显示,在D = 0.5 V/nm的位移场下,Φ = 0°时K谷的首条价带携带能谷陈数CK = +2(由两条各自C = +1的自旋劈裂子带贡献),而Φ = 15°、30°以及无WSe2的参照体系均给出CK = 0,说明非平庸拓扑仅在Ising SOC主导的Φ ≈ 0°附近出现,K′谷则由时间反演对称性携带相反的陈数(图2j-m)。四分之一填充(ν = −1)处的费米面分析进一步揭示,由于莫尔平带的极度平坦,即使meV量级的SOC劈裂也能定性地重塑费米面几何(图2a-i),这种对邻近效应的高度敏感性正是晶向可调拓扑特性的核心来源。
2:费米面与能谷陈数。a-i. 含SOC时电中性点以下一对平坦价带的能量等值线图,彩色实线为ν = −1处的费米面(颜色表示面内自旋投影方向),黑色虚线为无SOC时的费米面,费米面的显著形变反映了费米能附近能带的极度平坦。j-m. D= 0.5 V/nm时K谷能带结构及首条价带与导带的陈数标注:Φ = 0°(j)时首条价带携带CK = +2,而Φ = 15°(k)、30°(l)以及无WSe2的参照体系(m)均给出CK = 0。
随后,研究团队采用“切割-堆垛”(cut-and-stack)干法转移技术,通过在光学显微镜下比对晶体解理直边来精确控制WSe2与石墨烯的晶向对齐角(不确定度约±2°,远小于理论预言的Φc ≈ 9°拓扑相界),制备了一系列双栅WSe2/cTDBG器件。零磁场输运测量显示,Φ ≈ 0°的器件D1(θ = 0.93°)与D2(θ = 0.80°)均在价带四分之一填充ν = −1处出现稳健的关联绝缘态(图3a-d):其电阻随位移场呈非单调变化(图3e),并随降温显著增强(图3f),对低温激活区的阿伦尼乌斯拟合给出Δ = 0.78 ± 0.04 meV的热激活能隙。值得指出的是,以往未经SOC修饰的TDBG体系中,受层间耦合导致的粒子-空穴不对称限制,关联态仅出现在导带一侧;本工作在价带侧观察到的稳健关联绝缘态意味着,SOC诱导的能带平坦化与增强的贝里曲率定性地改变了关联基态的能量图景。
3:零磁场输运揭示关联绝缘态。a、b. 零磁场下,器件D1(θ = 0.93°,Φ ≈ 0°)在温度1.6 K(a)与20 mK(b)下四端法测量的纵向电阻Rxx随载流子浓度n与位移场D的变化,顶轴为莫尔填充因子ν。c、d. 器件D2(θ = 0.80°,Φ ≈ 0°)的对应测量结果,红色虚线框标出ν = −1附近的关联绝缘态。e. D2在ν = −1附近的电阻线切随位移场呈非单调变化,竖直虚线标记ν = −1填充。f. D2在D = 0.6 V/nm下ν = −1附近电阻的温度依赖关系。
为探测关联态的拓扑性质,研究团队进一步开展了磁输运测量。器件D1的朗道扇形图显示,一支斜率对应C = +1的朗道扇从ν = −1关联绝缘态出发并在约0.3 T以上清晰发展(图4a-c);沿该轨迹的霍尔电阻在B ≈ 3.0 T时达到量子化值−h/e2的97.6%,同时纵向电阻呈现显著极小(图4d),确凿地证明ν = −1关联态在外加磁场下呈现C = +1的陈绝缘体响应。这与理论预言一致:关联基态发生自发味极化,主要占据单一能谷中一条C = +1的自旋劈裂子带。与之形成鲜明对照,Φ ≈ 15°的器件D3(θ = 0.83°)在零磁场下仍展现类似的ν = −1关联绝缘特征,但其朗道扇形图中该态完全不随磁场色散,对应C = 0的拓扑平庸态(图4e、f)。研究团队共测量了七个器件:三个Φ ≈ 0°器件(D1、D2、D4)均给出C = +1,两个大对齐角器件(D3,Φ ≈ 15°;D5,Φ ≈ 30°)均给出C= 0,两个未覆盖WSe2的裸cTDBG器件(D6、D7)则在ν = −1处不出现关联绝缘态;其中D2与D5转角相同(θ = 0.80°)、仅晶向对齐角不同,构成了分离晶向变量的直接对照实验,系统性地支撑了“晶向决定拓扑”这一核心结论。
4:朗道扇形图与拓扑表征。a、b. 器件D1在D = 0.6 V/nm、温度25 mK下纵向电阻Rxx(a)与霍尔电阻Rxy(b)随载流子浓度n与垂直磁场B的变化,呈现自电中性点、ν = −1与ν = −2发出的霍夫施塔特式朗道扇形结构,红色与紫色虚线分别对应C = +1与C = +2的斜率;b中电中性点附近的灰色阴影为纵向电阻分量混入导致Rxy不可靠的区域。c. 图a中朗道扇形结构的示意图:彩色线条标记(ν, C) = (−1, +1)与(−2, +1)(红色)以及(−2, +2)(紫色)的陈绝缘态,黑色线条自电中性点发出,黄色与灰色区域分别标记关联绝缘体与能带绝缘体。d. 沿ν = −1出发的C = +1轨迹的Rxx(蓝色,左轴)与Rxy(红色,右轴)线切,误差棒表示Rxy相对−h/e2的偏差,霍尔量子化在B ≈ 3.0 T时达到−h/e2的97.6%。e. 器件D3(θ = 0.83°,Φ ≈ 15°)在零磁场、温度20 mK下四端法测量的Rxx随n与D的变化,顶轴为莫尔填充因子ν,仍可见ν = −1处的关联绝缘特征。f. D3在D = 0.6 V/nm、温度25 mK下的朗道扇形图:ν = −1特征不随磁场色散(C = 0),证实其拓扑平庸性,与Φ ≈ 0°器件形成鲜明对照。
该工作证明,关联绝缘行为在两种对齐角下均能稳定存在,说明ν = −1处的自发味极化并不依赖非平庸的单粒子拓扑;而关联态的陈数则由邻近SOC所塑造的单粒子能带拓扑决定:晶向对齐由此成为在Ising与Rashba SOC的竞争中“挑选”拓扑截然不同的关联物相的确定性手段。此外,|C| = 1的味极化平带为在分数填充下寻找分数陈绝缘体提供了动力,而在零磁场下实现量子反常霍尔电阻的量子化则是未来值得追求的开放目标。该工作不仅深化了对莫尔体系中拓扑与强关联协同效应的理解,也为在范德华莫尔体系中确定性地“编程”关联拓扑量子物态提供了一条实用路线,有望为发展基于拓扑量子物态的低功耗电子器件开辟新的思路。
南京大学物理学院博士生谢鲛为论文的第一作者,南京大学程斌教授、缪峰教授和北京理工大学杨继亮博士为论文的共同通讯作者。日本国立材料研究所的Kenji Watanabe研究员和Takashi Taniguchi研究员提供了实验所需的高质量h-BN晶体。该工作得到科技部重点研发计划项目、量子科技创新计划项目、国家自然科学基金委优秀青年科学基金及重点项目、江苏省自然科学基金、江苏省前沿引领技术基础研究重大项目、中国科学院战略性先导科技专项(B类)、教育部基础与交叉学科突破计划、中央高校基本科研业务费、浙江省自然科学基金等项目的资助,以及固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、合肥国家实验室、江苏省物理科学研究中心、新基石科学基金会等的支持。
论文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-026-76498-0
团队主页:
nano.nju.edu.cn
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