巧用“乐高法”构筑异质结，电场轻松调控磁性
多铁材料能够在同一体系中同时容纳铁磁、铁电等多种铁性序，并通过不同序参量之间的耦合，实现“用电控制磁”“用磁调节电”等功能，因此一直被视为新型存储、传感和低功耗自旋电子器件的重要材料基础。尤其当多铁性进入二维尺度后，强量子限域、增强的准粒子激发以及高度可调的层间结构，有望带来传统三维材料难以实现的新物理。然而，真正制备二维多铁材料并不容易：传统多铁薄膜在不断减薄过程中往往伴随缺陷增加、晶格稳定性下降和性能衰减；而在单一二维晶体中同时稳定铁磁序和铁电序，又必须同时克服热涨落与退极化场等问题。此前单层范德华多铁材料虽然已有报道，但工作温度仅约21 K，距离室温应用仍有较大距离。
针对这一难题，美国马里兰大学龚成教授团队提出了一条更具“模块化”特点的路线：不再要求一种二维材料同时拥有铁电性和铁磁性，而是分别选择二维铁磁体Fe₃GaTe₂和二维铁电体CuInP₂S₆，再通过范德华堆叠把两种铁性“拼”到一起。研究人员发现，在292 K室温下，只需施加约±6 V电压翻转CuInP₂S₆的铁电极化，就能够非易失地改变Fe₃GaTe₂的磁矫顽力和最大磁能积；而且这种效应随Fe₃GaTe₂厚度增加迅速减弱，明确指向一种短程界面磁电耦合机制。相关成果以“Room-temperature multiferroicity in all–van der Waals heterostructures”为题发表于《Science》上。
研究首先要回答一个最基础的问题：组成异质结构的两块二维材料，在室温下是否还能分别保持铁电性和铁磁性？研究人员将Fe₃GaTe₂与CuInP₂S₆垂直堆叠，并利用透明ITO电极构建全范德华异质结构器件（图1a）。其中，CuInP₂S₆的铁电极化方向发生翻转时，内部Cu⁺离子会在垂直方向发生位移：当极化向下时，Cu⁺更靠近Fe₃GaTe₂/CuInP₂S₆界面；极化向上时，Cu⁺则远离界面，由此形成两种不同的界面原子构型（图1b）。这意味着，铁电翻转不仅仅是“电偶极方向变了”，还可能直接改变铁磁层所感受到的界面电子环境。器件的光学图像显示，两种二维薄片以及上下ITO电极能够准确重叠形成有效异质结区域（图1c）。更重要的是，厚度仅4 nm的CuInP₂S₆在292 K下依然表现出清晰的PFM铁电相位回线，矫顽电压约为1 V（图1d）；5 nm厚Fe₃GaTe₂则显示出明显的RMCD磁滞回线，磁矫顽场约42 mT，证明其在室温下仍然保持稳定铁磁性（图1e）。换句话说，这一异质结构首先成功把“室温铁电”和“室温铁磁”放进了同一个原子级堆叠平台中。
图1：全范德华多铁异质结构的构筑及室温铁电/铁磁性质。
真正关键的突破来自图2。研究人员一边扫描外磁场，一边改变施加在Fe₃GaTe₂/CuInP₂S₆异质结构上的电压。当电压从+8 V逐步降低至−8 V时，Fe₃GaTe₂的磁滞回线发生了明显变化：在+8 V时，磁矫顽力仅约16 mT，可定义为“OFF”状态；而当电压降至−8 V后，磁滞回线明显变宽，矫顽力提升至约26 mT，进入“ON”状态（图2a）。反向从−8 V扫描回+8 V时，同样能够看到相反的磁状态切换（图2b）。更有意思的是，当外加电压撤去后，这种磁状态并不会立即消失。在“+0 V”和“−0 V”状态下，磁滞回线仍分别保持此前+8 V和−8 V所写入的状态，说明这种电控磁效应具有明显的非易失性（图2a、图2b）。进一步绘制磁矫顽力随电压变化的关系，可以看到一个近似方形的电滞回线，两个磁状态在约±6 V附近发生突变（图2c）。最大磁能积同样表现出类似的非易失电滞行为：ON状态约为0.41 kJ/m³，而OFF状态约为0.15 kJ/m³（图2d）。与此同时，器件的隧穿电阻也恰好在±6 V附近发生约三个数量级的变化。两种完全不同的物理量在同一电压附近同步翻转，进一步证明：控制磁性的并不是简单的外加电场，而是CuInP₂S₆铁电极化的真正翻转。
图2：室温下铁电极化对二维磁性的非易失电控。
如果这种磁电耦合只存在于某一个偶然位置，那么其实用价值仍然有限。于是研究人员进一步对异质结构进行空间扫描。图3a给出了新的Fe₃GaTe₂/CuInP₂S₆器件，并在重叠区域选取4×4阵列进行逐点磁滞测量。结果显示，当CuInP₂S₆向下极化时，整个区域内Fe₃GaTe₂的矫顽力主要处于16—23 mT范围，最大磁能积约0.6—1.2 kJ/m³；而当铁电极化翻转向上后，矫顽力整体提高至27—34 mT，最大磁能积也上升到1.6—2.5 kJ/m³（图3b、图3c）。蓝色和红色映射形成鲜明对比，说明这种界面多铁耦合并非局部偶发现象，而能够稳定覆盖整个异质结构区域。研究人员随后用宽度仅1 ms的±6 V脉冲反复写入铁电状态。+6 V脉冲后，磁矫顽力约18—19 mT；再施加−6 V脉冲，矫顽力可提升至约30 mT，随后继续交替施加正负脉冲，磁状态便在ON与OFF之间反复切换（图3d）。整个过程中无需热循环，也不需要持续通过电流。进一步的耐久测试完成了3000次循环，基于实验数据外推，研究人员认为磁状态切换潜力可超过10⁵次。值得注意的是，实验中可以清楚观察到“铁电控制铁磁”，但没有检测到显著的“铁磁反向控制铁电”，说明这一磁电耦合在当前体系中具有明显方向不对称性。
图3：磁电耦合在异质结构区域内普遍存在并可反复切换。
那么，这种耦合究竟来自哪里？图4给出了关键线索。研究人员在同一片Fe₃GaTe₂薄片上选择4、6、9和13 nm四种不同厚度，再覆盖同一片CuInP₂S₆，从而最大限度排除器件之间的差异。结果非常清楚：4 nm Fe₃GaTe₂对铁电极化最敏感，两种极化状态下磁滞回线差异显著；当厚度增至6 nm后效应减弱，9 nm时只剩很小差别，而到13 nm后，两条磁滞回线几乎完全重合（图4a、图4b）。研究团队进一步定义磁性控制效率，4、6、9和13 nm Fe₃GaTe₂对应的控制效率分别约为50%、22%、3%和0%（图4c）。也就是说，距离CuInP₂S₆界面越远，铁电极化对Fe₃GaTe₂磁性的影响越弱，直接证明这种磁电耦合本质上是一种短程界面效应。第一性原理计算进一步排除了单纯电荷掺杂作为主要原因的可能性：两种铁电极化状态带来的载流子浓度差异不足以产生如此明显的磁各向异性变化。相比之下，当Cu⁺随极化翻转靠近或远离Fe₃GaTe₂时，界面波函数重叠和电荷重新分布发生明显变化，由此改变界面晶场和Fe₃GaTe₂的磁各向异性能量，这更可能是实验中强磁电耦合的核心来源。
图4：磁电耦合具有明显的短程界面特征。
小结
这项工作证明，多铁性并不一定要“长在同一种晶体里”。通过像搭积木一样选择合适的二维铁磁层和铁电层，再利用原子级范德华界面进行组装，同样可以在室温下构建具有强磁电耦合的人工多铁体系。更重要的是，这一平台天然兼容二维材料的层数、堆叠角、滑移和界面设计，为按需构筑“设计型二维多铁材料”提供了新的自由度。未来结合范德华材料已经快速发展的扭转和滑移调控技术，这类全范德华多铁异质结构有望进一步走向超紧凑、低功耗的磁电存储、磁光调控和多功能二维器件。
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