【成果掠影 & 研究背景】
全球水资源短缺日益严峻，联合国教科文组织报告显示，25个国家约25%的人口每年面临极度水资源压力，预计到2030年全球淡水缺口将达40%。太阳能驱动的界面蒸发技术因其安全、环保和可持续性，被认为是极具前景的分散式水处理方案。然而，纳米颗粒材料在构建三维光热结构时面临两大核心挑战：一是宏观组装体在成本和机械脆性之间存在固有矛盾，二是纳米颗粒的光催化效应会随时间降解有机骨架，导致长期稳定性不足。
针对以上难题，中国科学院过程工程研究所与深圳大学的研究团队提出了一种聚合物互锁策略，利用聚对苯二甲酸乙二醇酯纤维与Ta2O5/C中空多壳层结构（HoMS）的分子级锚定，构建了稳定的三维光热纳米结构。基于Hansen溶解度参数精准选择了乙酸乙酯作为溶剂，使PET分子链充分溶胀并穿入HoMS的多孔壳层，形成包含C-Ta-O和O-Ta-O键的界面键合网络。该材料实现90.2%的宽带太阳能吸收，将中间水比例从22%提升至38%，蒸发焓从2397 J g-1降至1354 J g-1（能耗降低45.7%），创下了38.14 ± 0.57 kg m-2 h-1的蒸发速率纪录，相比HoMS粉末提升了9.5倍。进一步集成0.75 m2光伏-光热混合淡化装置，在户外自然光照下日产淡水20.16 L，满足WHO饮用水标准，且全年运行稳定。产水成功支持了5 m2试验田中油菜、小白菜、玉米等作物的全生长周期灌溉。
【创新点 & 图文摘要】
创新点：
基于Hansen溶解度参数的精准溶剂筛选策略：通过匹配PET纤维与溶剂的非色散项、极性项和氢键项，筛选出乙酸乙酯作为最佳溶剂，实现HoMS在PET表面的均匀高密度负载，负载密度显著优于传统乙醇或水体系，且溶剂可回收利用。
聚合物分子链穿入HoMS壳层的互锁机制：XPS和XAS联合分析揭示了表面C-Ta-O键和内层O-Ta-O键的分层键合模式，EXAFS显示Ta-O键距增加0.08 A，证实PET分子链通过HoMS表面孔隙深入壳层内部，实现牢固的分子级锚定，而非仅仅吸附于表面。
光催化降解风险的根本消除：EPR分析证实，Ta2O5/C HoMS在光照下不产生超氧自由基和羟基自由基信号，避免了光催化降解PET骨架的风险，是材料实现年稳定运行的关键保障。
水合氢键网络的系统调控：拉曼光谱和DSC分析显示，PET@HoMS复合材料的中间水比例从纯水的22%提升至38%，蒸发焓从2397 J g-1降至1354 J g-1，低场核磁共振进一步验证了中间水含量的增加趋势，直接降低了相变能耗。
CFD优化阵列排布与主动冷凝系统集成：计算流体动力学模拟对比了六边形、三角形和方形三种阵列排布，方形阵列因具有90度直通流道，蒸汽浓度最低（18.4%），流速最高（0.38 m s-1），分别比六边形降低7.5%和提升2.9%。在此基础上集成光伏驱动风扇的主动冷凝系统，冷凝效率达58.43%，综合太阳能淡化效率28.88%。
杰出的抗盐性能与长期稳定性：在真实海水和5 wt%、10 wt%、15 wt%、20 wt% NaCl溶液中，蒸发速率分别保持在38.51、37.43、37.11、35.15和32.53 kg m-2 h-1，即使在20 wt%高盐度下依然保持高性能。连续30天海水搅拌测试无颗粒脱落，12小时连续照射后蒸发速率仅从38.51降至35.51 kg m-2 h-1。
全链条经济分析与农业验证：10年生命周期年均成本540美元，2年内可比瓶装水实现成本平衡，15年后低于北京市桶装水价格。12 m2系统可在4年内实现成本回收。5 m2试验田成功种植多季作物，产水经ICP-OES和第三方CNAS检测认证，14个月运行后仍无菌落检出。
图1 | Ta2O5/C HoMS和PET@HoMS复合材料的可规模化制备与结构表征。(a) 合成Ta2O5/C HoMS粉末的照片。(b) SEM和(c) TEM图像显示Ta2O5/C HoMS的球形和多壳层结构。(d) PET@HoMS复合材料的光学图像。(e, f) PET@HoMS的低倍和高倍SEM图像。(g) SEM-EDS元素映射显示均匀的元素分布。(h) Micro-CT重建揭示PET@HoMS的三维内部结构。(i) PET@HoMS在海水中搅拌30天后的稳定性评估，未发现可检测的脱落。
图2 | Ta2O5/C HoMS和PET@HoMS的电子结构、光热性能和蒸发性能。(a) Ta2O5/C HoMS和PET@HoMS的Ta 4f轨道XPS光谱。(b) XAS和(c) EXAFS光谱对比。(d) PL光谱。(e) EPR光谱显示无自由基产生。(f) 干态和湿态下的UV-vis-NIR吸收光谱。(g) PET@HoMS的毛细水传输动力学。(h) PET和PET@HoMS在不同高度上的蒸发速率。
图3 | 异常蒸发行为的分子层面机理研究。(a) 拉曼光谱及自由水、束缚水和中间水的反卷积峰，对应比例在(d)中量化。(b) DSC降温曲线和(c) DSC升温曲线。(e) 由DSC升温曲线计算得到的蒸发焓对比。
图4 | PET@HoMS蒸发器阵列的计算优化与实验验证。(a-c) 六边形、三角形和方形阵列蒸发行为的CFD模拟，分别为蒸汽质量分数分布和流场速度。(d) 方形阵列在三个特征运行阶段的红外热像图。(e) 对应位置1-5的动态温度曲线。(f, g) 绿豆幼苗七天生长的生物学安全性验证。
图5 | 系统性能、经济分析和农业验证。(a) 光伏-光热混合淡化系统照片。(b) 5 m2示范试验田及作物灌溉照片。(c) 24小时户外性能数据。(d) 0.75 m2基准系统的成本构成及10年生命周期年化产水成本对比。(e) 与已报道器件的蒸发面积和集水速率性能对比。(f) 全年季节性日间集水速率及环境参数。(g) 不同规模系统产水成本随时间的变化。(h) ICP-OES离子去除率结果。
【总结 & 原文链接】
本研究提出了一种简便的聚合物互锁策略，将Ta2O5/C中空多壳层结构纳米颗粒稳定组织成三维光热结构。通过基于Hansen溶解度参数筛选乙酸乙酯作为溶剂，实现了PET分子链对HoMS多孔壳层的深度穿入，形成从表面C-Ta-O键到内层O-Ta-O键的分级键合网络，解决了纳米颗粒三维组装中长期存在的稳定性与成本矛盾。该材料通过HoMS与PET的协同作用调控水合氢键网络，将中间水比例提升至38%，蒸发焓降至1354 J g-1，在3D构型下实现了38.14 ± 0.57 kg m-2 h-1的创纪录蒸发速率，并在真实海水和20 wt%高盐度下保持高性能。CFD优化确立方形阵列最佳排布，集成光伏驱动主动冷凝系统后，0.75 m2装置户外日产淡水20.16 L，满足WHO标准并成功支持5 m2农田多季作物全周期生长。经济分析显示2年内实现成本平衡，规模化后进一步缩短回收周期。该工作建立了从纳米材料设计到实际农业应用的全链条太阳能水解决方案，为水-能源-食物关联系统的可持续发展提供了可行的技术路径和实证验证。
原文链接: https://doi.org/10.1002/adma.202673756
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