低对称性材料能够突破高对称量子系统中严格晶体对称性约束所禁止的限制，揭示丰富的贝里曲率物理和反常输运现象。当前方法依赖外场或复杂的异质堆叠来打破晶体对称性，这阻碍了可规模化器件集成。
在此，中国科学院上海微系统与信息技术研究所狄增峰研究员，田子傲研究员，上海科技大学寇煦丰教授和南方科技大学卢海舟教授等人展示了表面预熔工程，可在锗-110 [Ge(110)] 上制备晶圆级低对称性石墨烯。受控预熔形成条纹状锗表面图案，使石墨烯的对称性从 D6h降低至C1v，产生约11微米每伏每欧姆的室温非线性霍尔电导率。第一性原理计算将其归因于杂化锗能带与石墨烯狄拉克锥所形成的过倾斜大质量狄拉克锥。集成的非线性霍尔整流器可从射频输入产生大于20毫伏的输出，并驱动商用升压器和发光二极管，从而建立了一条与互补金属氧化物半导体兼容的途径，迈向晶圆级非线性量子器件。
相关文章以“Wafer-scale low-symmetry graphene moiré superlattice for integrated quantum rectifiers”为题发表在Science上！
研究内容
量子材料的电子性质受晶体对称性支配，晶体对称性通过严格的选择定则决定哪些物理现象被允许。在高对称晶体中，这些约束通过精确的抵消机制消除了本征反常输运；而低对称性材料则系统性地打破这些约束，从而解锁丰富的贝里曲率物理，并实现此前被禁止的量子几何响应。例如，与六方氮化硼对齐的扭角双层石墨烯将点群从D6h降低至C1v，打破反演对称性并激活由贝里曲率驱动的反常输运现象，而这些现象在原始石墨烯中是被严格禁止的。
当前实现低对称性系统的方法主要依赖外场操控和复杂的异质堆叠来打破晶体对称性。例如，扭角石墨烯和二维（2D）过渡金属硫族化合物（TMD）莫尔超晶格需要应变工程或垂直电场来同时打破反演对称性和C3旋转对称性，从而观测本征非线性霍尔效应（NLHE）。此类异质结构的制备通常需要复杂的转移工艺，这会引入结构缺陷和界面污染，大幅降低器件的可重复性。此外，额外外场的需求使片上系统集成复杂化，并增加了实际器件架构的复杂性。作为替代，本征结构方法利用材料固有的晶体结构对称性，在不依赖外部刺激的情况下实现永久性对称性降低。例如，已有报道的准一维莫尔超晶格，如纳米管或纳米卷其中C3旋转对称性被打破，从而产生强各向异性响应，其短路电流密度比体材料高出数个数量级。然而，将这些一维材料组装成跨宏观尺度的均匀阵列以用于大面积应用仍相当具有挑战性。因此，合成晶圆级均匀低对称性莫尔超晶格对于在实际应用中实现NLHE至关重要。
作者开发了表面预熔工程（SPE），用于制备具有本征贝里曲率驱动反常输运的晶圆级低对称性石墨烯莫尔超晶格。通过精确控制Ge(110)表面预熔以及随后在单晶石墨烯覆盖层生长过程中的冷却，在Ge(110)顶表面刻蚀出条纹图案，使石墨烯覆盖层的对称性从D6h降低至C1v。这种对称性降低实现了前所未有的室温非线性霍尔电导率，超过了所有最先进的莫尔或体材料系统。标度分析和第一性原理计算表明，这种响应源于过倾斜能带反交叉，其中Ge衍生抛物线能带在费米能级以上23.2 meV处与石墨烯狄拉克锥相交。强层间杂化在这些交叉点打开微小能隙，形成过倾斜大质量狄拉克锥，其群速度超过狄拉克速度的准粒子，承载发散型贝里曲率热点。同时，展示了非线性霍尔整流器（NR），其无需外部电源即可从2.4 GHz Wi-Fi信号产生稳定直流电压。由于NR阵列可在晶圆级低对称性石墨烯/Ge(110)莫尔超晶格上通过后段制程（BEOL）工艺制备，因此也可以构建由3×3、4×4或5×5 NR阵列组成的自供电整流天线芯片。例如，一个4×4 NR阵列能够在−16 dBm输入功率下产生超过20 mV的直流输出，足以在环境条件下驱动商用升压器并为发光二极管（LED）供电。本文的研究为工程化多种对称性破缺莫尔材料建立了一个通用且多功能的平台，并开辟了量子器件设计与可规模化制造的道路。
图1：低对称性C1v石墨烯莫尔超晶格晶圆。
图2：低对称性C1v-石墨烯莫尔超晶格的磁输运与电输运性质。
图3：计算得到的巨大非线性霍尔电导率源于杂化Ge能带的过倾斜大质量狄拉克锥与无质量石墨烯锥。
图4：用于低功率射频能量采集的整流器。
结论展望
综上所述，作者已经证明SPE是一种可规模化平台，可用于晶圆级合成具有巨大NLHE的低对称性C1v石墨烯莫尔超晶格。第一性原理计算表明，这种优异响应源于能带反交叉处的过倾斜大质量狄拉克锥，其中Ge-石墨烯杂化产生了发散的贝里曲率热点。采用互补金属氧化物半导体（CMOS）兼容工艺制备的基于NLHE的整流器，能够通过转换2.4 GHz Wi-Fi能量来产生稳定的直流电压。由4×4 NR阵列构成并采用串联霍尔探针配置的优化整流天线，能够产生足以驱动商用升压器的电压，进而点亮LED。本文的发现可能为未来收集环境无线能量的自供电微电子器件提供一种实用解决方案。此外，这一低对称性莫尔平台为探索丰富的非线性现象提供了途径，为新的非线性电子、光子和光电子应用铺平了道路。
文献信息
Wenhao Tan, Jiuming Liu, Zhenhao Gong, Yunyu Hong, Hao Sheng, Haiyang Zhang, Zirui Wang, Shipeng Lu, Hao Wu, Shujie Tang, Pai Li, Haitao Jiang, Zhongying Xue, Miao Zhang, Paul K. Chu, Lin He, Pan He, Yongfeng Mei, Haizhou Lu, Xufeng Kou, Ziao Tian, and Zengfeng Di, Wafer-scale low-symmetry graphene moiré superlattice for integrated quantum rectifiers, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.aeh3915
（来源：网络版权属原作者 谨致谢意）
热门跟贴