南京大学2026年正刊统计(通讯作者):
2026年6月24日,南京大学化学学院徐伟高教授,清华大学物理系熊启华教授, 清华大学 力学与工程交叉研究院院长高华建院士为论文的共同通讯作者在全球顶级科研期刊《Nature》发表题为“Optical cooling by interfacial charge transfer in 2D heterostructures”的研究论文。 南京大学博士生林佳敏、清华大学博士生项白絮、刘人广、南京大学博士生凌巾洋为论文共同第一作者。南京大学为本文的第一完成单位。
值得注意的是,这是南京大学2026年度第8篇Nature/Science正刊(通讯作者),也是南京大学本年度第5篇Nature/Science正刊(通讯作者+第一作者) 。
固体激光制冷技术为量子材料与微纳电子系统提供了一条极具前景的无制冷剂控温途径。目前,主流的固体激光制冷机制主要由声子辅助的上转换荧光主导。然而,该机制对材料的要求极为苛刻,必须满足接近1的外量子效率和接近0的寄生吸收。这些严苛条件此前只在极少数半导体材料中得以实现,如硫化镉纳米带和部分卤素钙钛矿晶体。而二维半导体的外量子效率通常不到10%,尽管实验中观察到声子辅助的荧光上转换现象,但尚未有激光制冷的实验尝试。
为了突破这一瓶颈,研究团队另辟蹊径,探索了界面电荷转移作为非辐射热提取路径的可行性。研究团队首先提出了界面电荷转移驱动激光制冷的实验设想(图1)。在Ⅱ型能带结构的二维半导体异质结中,通过调控异质结界面耦合状态,在保持高电荷转移效率的同时,引入动量失配条件,在电子给体组分中实现晶格声子能量提取(表现为表观电荷转移势垒);同时,系统利用界面处的巨大热阻有效阻断热量的回流,实现单向热流。
图1 界面电荷转移驱动光学制冷策略及WSe2/MoSe2异质结中WSe2组分的反常声子布居
在典型Ⅱ型能带结构二维异质结体系如WSe2/MoSe2中,团队通过干法定点转移技术精准调控层间距与扭转角,成功构建了处于“居间耦合(intermediate coupling)”状态的异质结。与强耦合和弱耦合异质结样品不同,处于居间耦合状态的WSe2组分在光激发下,表现出反斯托克斯/斯托克斯拉曼强度比(IaS/IS)显著下降和荧光谱峰蓝移等低温光谱特征。这些实验特征共同指向WSe2组分在异质结中相对于环境温度的净制冷。
为了获取局域晶格温度,团队进行了系统的拉曼光谱测温校正、异质结组分温度测量和环境依赖的制冷行为研究(图2),确认了异质结层间亚纳米尺度上的极高温度梯度。结合分子动力学模拟分析,团队探讨了界面热阻随层间距的指数级依赖变化趋势,为理解微观耦合态差异如何协助维持层间温差提供了理论参考。
图2 拉曼光谱测温方法及环境依赖的制冷行为
在微观动力学机制方面,跨界面电荷转移是否真实涉及声子参与是验证该假说的核心(图3)。研究团队利用泵浦-探测瞬态吸收光谱技术,对WSe2/WS2体系的超快层间电荷转移与载流子复合动力学进行了温度依赖性追踪。实验清晰地观测到,随着温度从298 K降至10 K,电荷转移时间由约56 fs增加至114 fs。这一温度依赖的动力学行为表明界面电荷转移过程存在表观能垒,需要消耗声子(吸收热量)才能完成。同时,极高的电荷转移效率有效抑制了层内热载流子的非辐射弛豫发热。
图3 不同层间耦合异质结中声子介导的电荷分离和复合超快动力学
与传统基于荧光上转换的激光制冷机制不同,界面电荷转移驱动的光学制冷展现出了较高的激发条件自由度和材料宽容度(图4)。双光束扰动实验和功率依赖测试表明,该机制不仅摆脱了对精确调谐共振激发的依赖,在较宽的波长与功率范围内均能维持制冷效果,且有效绕过了传统机制对高外量子效率(PLQY)的严苛要求。即便是在PLQY仅为0.1%左右的化学气相沉积(CVD)生长的WSe2样品中,拉曼光谱仍然呈现了低温特征。
图4 界面电荷转移驱动光学制冷的激发条件和材料容忍度
该研究在二维半导体体系中成功验证了界面电荷转移驱动的光学制冷作为上转换荧光制冷替代方案的科学可行性,将热能提取途径拓展至非辐射通道,为开发微纳光电与量子器件的无制冷剂热管理系统提供了新的切入点。
作者简介
徐伟高,本文通讯作者。南京大学化学学院教授、博导、国家级青年人才。2013年在北京大学获博士学位,师从张锦院士。2013-2018年在新加坡南洋理工大学开展博士后研究,合作导师熊启华教授。2018年入选国家海外高层次人才青年项目,同年加入南京大学化学化工学院,2019年入选江苏省“双创人才”。
致力于新型量子材料设计与物性探索,在Nature、Nat. Photon、Nat. Commun、PNAS、Angew. Chem. Int. Ed、 Nano Lett、Adv. Mater等发表通讯及第一作者论文20余篇,被引3200余次。入职以来,主持国家自然科学基金重点项目1项和面上项目2项,主持省自然科学基金2项,代表性成果包括发现了建立了力学拉曼散射技术的理论模型和实验方法;发现并揭示了二维半导体中的关联荧光闪烁效应等。
熊启华,本文通讯作者。现任清华大学物理系教授,美国物理学会、材料研究学会和光学会会士。2006年于宾夕法尼亚州立大学获得博士学位。 2006-2009年在哈佛大学从事博士后研究,2009年加入南洋理工大学,2016年获聘正教授。 2017年获得国家特聘专家称号,2019年初兼聘清华大学建设实验室,2021年初全职加入清华大学物理系。
高华健,本文通讯作者。现任清华大学力学与工程交叉研究院院长、国际力学、材料和工程科学领域顶级专家,中国科学院外籍院士,美国科学院院士,美国工程院院士,美国人文与科学院院士,德国国家科学院院士,欧洲科学院外籍院士,英国皇家学会院士。
高华健1982年获西安交通大学固体力学学士学位,1988年获美国哈佛大学工程科学博士学位。1989年至2023年历任美国斯坦福大学教授、德国马普所所长、美国布朗大学讲席教授、新加坡南洋理工大学杰出教授。2024年1月全职回国任教于清华大学。
高华健的研究横跨力学、材料、机械、仿生学等多个领域,主要研究材料、结构和生物系统的宏微观形变和破坏行为。取得的突出成就包括:(1)创立了基于微观机制的应变梯度理论,从微观机理到宏观唯象的多尺度研究引领了近20年来力学的发展范式;(2)揭示了多种新型微纳米结构金属材料的塑性变形机制和断裂机理,为后续材料和力学科学家解决金属材料强韧互斥的难题指明了可行的方向;(3)建立了纳米生物结构的力学理论体系,揭示了生物结构材料中力学性能优异的根本原因。
编辑、审核:艾克旦
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