导读
近日,河南师范大学绿色化学研究团队王键吉教授与合作者在电催化CO₂还原选择性合成乙醇研究、亚卟啉多孔框架光催化研究领域取得重要进展,相关研究成果分别发表在Journal of the American Chemical Society、Angewandte Chemie International Edition上。
1、河南师范大学绿色化学研究团队在电催化CO₂还原选择性合成乙醇研究方面取得重要进展
近日,河南师范大学化学化工学院绿色化学研究团队王键吉教授联合河南大学张锁江院士、美国怀俄明大学范貌宏院士在国际化学顶级期刊Journal of the American Chemical Society(《美国化学会杂志》)发表题为Selective electrosynthesis of ethanol from CO2 enabled by high CuI content and enhanced H2O activation of molecularly modified Cu-based catalyst的研究论文。河南师范大学博士研究生王楠为论文第一作者,王键吉教授、张锁江院士、范貌宏院士为共同通讯作者,河南师范大学为第一作者单位。
利用可再生电力将CO2转化为乙醇,是实现“双碳”目标、破解能源与环境双重挑战的重要路径,是CO2转化为高附加值化学品的一种前瞻性技术。该研究通过预还原策略,制备了苯四甲酸(BTEC)-Cu(Ⅰ)配位化合物修饰的Cu2O催化剂。研究发现,乙醇电合成选择性与催化剂中CuⅠ含量呈线性关系。该催化剂同时表现出优异的电催化性能:C2+产物法拉第效率达87.3%,分电流密度达到676.0 mA cm-2,其中乙醇法拉第效率为56.8%,分电流密度高达439.8 mA cm-2,并可在连续110小时电解中保持稳定。
该成果是河南师范大学在CO2资源化利用研究领域取得的又一重要进展,为设计高效、稳定的Cu基电催化剂用于CO2还原选择性合成多碳醇提出了新的思路,为深入认识Cu基催化剂的构效关系和催化作用机制提供了新的科学依据。该研究得到国家自然科学基金重点项目和河南省科技创新人才计划等项目的支持。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c19695
2、河南师范大学绿色化学研究团队在亚卟啉多孔框架光催化研究领域取得重要进展
近日,河南师范大学化学化工学院绿色化学研究团队王键吉教授联合韩国蔚山国立科学技术研究院Jong-Beom Baek教授在国际化学顶级期刊Angewandte Chemie International Edition(《德国应用化学》)发表了题为Subporphyrin Frameworks: A Missing Link between Porphyrinoids and Porous Aromatic Networks的研究论文。河南师范大学博士研究生赵留芳为论文第一作者,化学化工学院赵玉灵教授、仇记宽副教授、Baek教授和王键吉教授为共同通讯作者,河南师范大学为第一作者单位。
亚卟啉是一类独特的大环化合物,其结构呈碗状,具有 π 共轭键且本身存在电子缺陷,导致光物理特性和配位行为与平面卟啉截然不同。该研究通过功能化亚卟啉与刚性芳香连接体的偶联,首次合成了一系列基于亚卟啉的多孔芳香网格催化剂。这些框架催化剂展现出显著的 π 离域效应及覆盖紫外-可见-近红外区域的强红移吸收特性,从而实现了高效的全光谱光捕获。研究发现,优化的催化剂具有优异的光生电荷分离与传输能力,在一系列高级氧化反应中具有卓越的催化效率,其性能是卟啉基多孔芳香类似物的2-3倍,在环境污染物降解、绿色氧化转化等领域展示了良好的应用前景。
该成果是河南师范大学化学化工学院在亚卟啉光催化研究领域取得的重要进展,首次实现了亚卟啉单元在多孔光催化体系中的构筑与功能应用,为高效稳定的全光谱响应无金属光催化剂的设计提供了新思路,也为绿色化学导向的新型光催化材料开发和清洁氧化过程构建提供了重要科学依据。该研究得到河南省优秀青年科学基金、河南省自然科学基金重点项目等项目的支持。
论文链接:http://doi.org/10.1002/anie.2270272
来源:河南师范大学化学化工学院
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