研究内容
提高铂基催化剂在阳极氢氧化反应（HOR）中的活性和抗CO中毒性，对质子交换膜燃料电池的发展提出了重大挑战。
黑龙江大学付宏刚/王蕾/新加坡南洋理工大学陈晓东/厦门大学王宇成利用理论计算证明氮化钨（WN）可以调节Pt的电子结构。这种调节优化了氢吸附，显著提高了HOR活性，同时削弱了CO吸附，显著增强了对CO中毒的抵抗力。作者合成了一种高效的催化剂，其包含负载在小尺寸WN/还原石墨氧化物上的最小Pt含量（1.4 wt%）(Pt@WN/rGO）。这种催化剂显示出3060 A g Pt -1 的显著酸性HOR质量活性，大约是商用20 wt%Pt/C催化剂的11.8倍。相关工作以“Unlocking Superior Hydrogen Oxidation and CO Poisoning Resistance on Pt Enabled by Tungsten Nitride-Mediated Electronic Modulation”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者理论上预测，WN NPs可以改善CO的吸附和氧化，使Pt NPs能够为HOR保持更多的活性位点。作者通过在小型氮化钨/还原氧化石墨复合材料上外延生长仅1.4 wt%的Pt NPs，开发了一种高效的耐CO催化剂(Pt@WN/rGO）。
要点2.操作和异位表征表明，WN可以调节Pt的电子结构，改善CO的吸附和随后的氧化。增加了氢气氧化的可用活性位点，并显著提高了Pt的CO耐受性。
要点3.该催化剂在酸性HOR中实现了3060 A g Pt- 1 的质量电流密度，远远超过了商用20 wt%Pt/C（258 A g Pt -1 ）的性能。在20小时的测试后，保持了98.1%的催化活性，即使在混合了1000 ppm CO的H 2 中，也表现出了优异的HOR活性和稳定性。对于阳极，组装的PEMFC表现出高性能和优异的抗CO中毒性能。
该发现为未来高性能电催化剂的合理设计奠定了基础。
研究图文
图1. HOR和抗CO中毒机制的理论见解。
图2. 合成图示和形态特征。
图3. 结构特征。
图4. 电化学HOR活性和稳定性。
图5. PEMFC性能。
文献详情
Unlocking Superior Hydrogen Oxidation and CO Poisoning Resistance on Pt Enabled by Tungsten Nitride-Mediated Electronic Modulation
Bin Cai, Di Shen, Ying Xie, Haijing Yan, Yucheng Wang,* Xiaodong Chen,* Lei Wang,* Honggang Fu*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c12720
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