导读
近日，厦门大学化学化工学院郑南峰院士和秦瑞轩副教授团队在多相催化选择性加氢领域取得新进展。相关成果以“Oxygen Vacancy-Enriched Alumina Stabilized Pd Nanocatalysts for Selective Hydrogenation of Phenols”为题，发表于J. Am. Chem. Soc. (DOI: 10.1021/jacs.4c11726)。
氧化铝是一种广泛应用于催化领域的载体材料，作为一种难还原氧化物，其电子缺陷的构筑及其应用尚未得到深入研究。研究团队在近期工作基础上（Chem. Sci. 2024, 15, 3140；Sci. China Chem. 2024. DOI: 10.1007/s11426-024-2260-2），通过在惰性气氛下煅烧氧化铝前驱体（碱式乙酸铝），成功制备出富F-center（含自由电子的氧空位）的黄色非晶态氧化铝（F-Al2O3），其表面电子密度达~0.35 mmol·g-1。这些位于氧空位的电子可还原Pd前驱体，形成具有丰富界面的超小Pd纳米颗粒。Pd/F-Al2O3催化剂在苯酚加氢反应中表现出优异的性能，在常温常压下即可实现苯酚高活性、高选择性转化为环己酮。实验与理论计算研究表明，加氢反应中少量残余空气中的O2可在Pd-F-Al2O3界面处生成羟基自由基，助力苯酚高效活化，而所生成的苯酚自由基在Pd位点则逐步加氢得到目标产物环己酮。该研究为新型富电子缺陷的难还原氧化物的合成与研究，以及选择性加氢催化剂的设计和构筑提供了新思路。
该研究是在厦门大学化学化工学院郑南峰院士和秦瑞轩副教授的共同指导下，由吴庆远博士后完成，硕士生钟圆圆和周璐参与了部分实验工作。厦门大学化学化工学院刘圣杰工程师和内蒙古大学沈慧教授提供了宝贵建议。嘉庚创新实验室朱梦思、范浩涵和厦门大学化学化工学院博士生符启军在固体核磁和透射电镜表征方面提供了帮助。该研究得到国家自然科学基金（92261207、22388102、22202164）、新基石科学基金、中国博士后科学基金（2023M732946）、国家资助博士后研究人员计划（GZB20230380）、福建省自然科学基金（2023J05006、2024J01413210）和中央高校基本科研业务费（20720230002）等资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11726
来源：厦门大学化学化工学院
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