研究内容
原子尺度上控制合成一维（1D）材料是纳米技术的一个里程碑，它可提供提高催化性能，同时最大限度地利用原子的潜力。然而，如此精细的尺度上实现结构稳定性和耐久性需要对材料结构和当地化学环境进行精确控制。
北京航空航天大学郭林/康建新/郭天祺/中国科学院大学周武/天津理工大学匙文雄引入二甲胺（DMA）作为一种小分子改性剂，可以与表面铂原子相互作用。这种方法有助于在溶解于水中的过程中去除DMA中与氮原子结合的表面Pt原子，有效地将Pt纳米线的尺寸剥离到亚纳米级。由此产生的Pt亚纳米线（subNWs）具有由无序、键合不饱和的Pt原子组成的单原子层表面和直径窄至0.58 nm的内部晶核。这些独特的结构特征使Pt subNWs在甲酸氧化过程中具有189 m 2 ·g −1 的电化学活性表面积。此外，非晶态表面结构降低了*OCOH中间体的自由能，抑制了有毒副产物CO的形成，显示出18.1 A·mg −1 的卓越电催化活性，超过了所有报道的铂基电催化剂。相关工作以“Sub-nanometer Pt Nanowires with Disordered Shells for Highly Active Elelctrocatalytic Oxidation of Formic Acid”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。
研究要点
要点1.作者精确地调节了配体连接的表面Pt原子的迁移率，构建具有无序单原子分层壳的Pt亚纳米线（subNWs）。最初，在溶液中原位生成小分子表面活性剂二甲胺（DMA）有助于新生Pt纳米粒子的融合及其定向组装成NWs束。随后，使用表面异化策略，表面结合DMA的溶解导致配体连接的Pt原子被去除，从而减小了NWs的直径，并在Pt-subNWs周围形成了一个无定形的壳。
要点2.制备的Pt-subNWs被测试为直接甲酸燃料电池（DFAFCs）中的电催化剂，该电池有望与当前的电池技术竞争，成为小型、轻便、持久的便携式电源。Pt-subNWs对甲酸氧化（FAO）表现出卓越的电催化活性和长期稳定性，优于文献中报道的所有贵金属基电催化剂。
要点3.Pt-subNWs的质量活度为18.1 A·mg −1 ，比活度为45 mA·cm −2 ，显著高于对照Pt NWs样品（2.98 A·mg -1 和5.96 mA·cm -2 ）和其他最近报道的电催化剂。无序的壳有助于增强Pt-subNWs的电催化稳定性，在长期测试15小时后，活性保持率超过96%。
该工作介绍了一种在亚纳米尺度上控制纳米线结构构建的新策略，有效地弥合了超细结构设计和性能稳定性之间的差距。
研究图文
图1. Pt-subNWs的形态和结构特征。
图3. Pt-subNWs的形成。
图4. Pt-subNWs的电催化性能。
文献详情
Sub-nanometer Pt Nanowires with Disordered Shells for Highly Active Elelctrocatalytic Oxidation of Formic Acid
Gui Liu, Ruichun Luo, Junhao Ma, Tianqi Guo,* Jianxin Kang,* Wenxiong Shi,* Wu Zhou,* Lin Guo*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI : https://doi.org/10.1002/anie.202422199
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