研究内容

质子交换膜水电解(PEMWE)是一种非常有前途的可持续能源供应制氢技术，然而，实现高活性和耐用的酸性水氧化催化剂仍然是一个艰巨的挑战。

中国科学院大连化学物理研究所吴忠帅和肖建平 提出了一种局部微环境调节策略，用于精确调节具有显著固有电化学活性和稳定性的In-RuO 2 /石墨烯(In-RuO 2 /G)催化剂，促进酸性水氧化。In-RuO 2 /G表现出优异的酸性析氧反应(OER)性能，在1.5 V下的质量活性为671 A g cat -1 ，在10 mA cm -2 下的过电位为187 mV，在100 mA cm -2 中的持久稳定性为350 h，这是由不对称的Ru-O-In局部结构相互作用引起的。相关工作以“ Breaking the Ru-O-Ru Symmetry of a RuO 2 Catalyst for Sustainable Acidic Water Oxidation ”为题发表在国际著名期刊 Angewandte Chemie International Edition 上。

研究要点

要点1. 作者报道了一种可行的离子吸附策略，用于在氧化石墨烯(GO)约束的帮助下合成包含超细纳米颗粒的In掺杂RuO 2 (In-RuO 2 /G)，通过打破传统RuO 2 中的Ru-O-Ru对称性来调节电子微环境和局部Ru-O键的强度，从而显著提高酸OER性能。在原子水平上，与纯RuO 2 相比，Ru-O-In中较高的价态和较短的Ru-O键长是提高OER性能的原因。

要点2. In-RuO 2 /G表现出优异的酸性析氧反应(OER)性能，在1.5 V下的质量活性为671 A g cat -1 ，在10 mA cm -2 下的过电位为187 mV，在0.5 M H2SO4电解质中，在100 mA cm -2 中的持久稳定性为350 h，超过了迄今为止报道的高活性Ru基电催化剂。

要点3. X射线吸收光谱(XAS)、X射线光电子能谱(XPS)和拉曼光谱等结构表征充分了解了In-RuO 2 /G催化剂增强的酸性OER活性和稳定性。第一性原理计算证实，当In-RuO 2 用作水氧化电催化剂时，OER通过吸附-析出机制(AEM)有利地进行，具有OH*形成的非常规速率决定步骤，跳过了传统AEM的势垒限制(*OOH)。

这一策略展示了构建用于水电解槽的高性能酸性催化剂的巨大潜力。

研究图文

图1. In-RuO 2 /G的设计策略和特性。

图2. In-RuO 2 /G催化剂的结构分析。

图3. 不同催化剂的电催化OER性能评价。

图4. 理论稳定性和活性的研究。

文献详情

Breaking the Ru-O-Ru Symmetry of a RuO 2 Catalyst for Sustainable Acidic Water Oxidation

Yi Wang, Xue Lei, Bo Zhang, Bing Bai, Pratteek Das Tasmia Azam Jianping Xiao,* Zhong-Shuai Wu*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316903

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