研究内容

调节金属-氮-碳电催化剂的活性位点结构对提高其催化性能至关重要。

南方科技大学王湘麟和王阳刚报道了一种自下而上的合成策略，使用原子调节的N x C 42-x (x=1，2，3，4)的N掺杂多环芳烃(N-PAHs)作为配体，调节M-N x 的活性位点结构，建立结构与电催化性能之间的相关性。结果显示，与Fe 1 -N 1 /RGO相比，Fe 1 -N 4 /RGO表现出最佳的ORR性能，E 1/2 增加了80 mV，0.85 V时的J k 提高了18倍。相关工作以“Synthesis of Metal-Nitrogen-Carbon Electrocatalysts with Atomically Regulated Nitrogen-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。

研究要点

要点1.作者报道了一种以氮掺杂的多环芳烃(N-PAHs)作为原子调控配体合成M-N-C催化剂的策略。基于合成过程、详细表征和DFT计算结果，构建了Fe 1 -N x /RGO催化剂中N x -Fe 1 -N x 的活性结构。

要点2.结合实验和模拟研究，发现制备的Fe 1 -N x /RGO催化剂中活性中心的配位环境和局部电子结构受到N-PAHs的调节。

要点3.结果表明，Fe 1 -N 4 部分周围额外的不配位N原子破坏了π-共轭的N x C 42-x 配体，导致Fe 1 -N 3 部分的电子态更加局域化，并具有优异的催化性能。与Fe 1 -N 1 /RGO相比，Fe 1 -N 4 /RGO表现出最佳的ORR性能，E 1/2 增加了80 mV，0.85 V时的J k 提高了18倍。。

这种利用N-PAHs的合成策略在提高金属-氮-碳电催化剂制备的可控性方面具有重要的前景。

研究图文

图1. N-PAHs和Fe 1 -Nx/RGO电催化剂的制备及Nx-Fe 1 -Nx的DFT预测结构图。

图2. Fe 1 -N4/RGO的形貌和原子结构。

图3. Fe 1 -Nx/RGO(x=1,2,3,4)电催化剂的局部化学结构。

文献详情

Synthesis of Metal-Nitrogen-Carbon Electrocatalysts with Atomically Regulated Nitrogen-Doped Polycyclic Aromatic Hydrocarbons

Shaoqing Chen, Hui-Min Yan, Jochi Tseng, Shijie Ge, Xia Li, Lin Xie, Zian Xu, Pengfei Liu, Chongxuan Liu, Jie Zeng, Yang-Gang Wang,* Hsing-Lin Wang*

J. Am. Chem. Soc.

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c01770

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