研究概述

可持续的CO2转化对于抑制过量排放至关重要。碳化钼催化剂在催化CO2转化方面表现出优异的性能，但苛刻的碳化合成条件和较差的稳定使得研究具有挑战性。

基于此，2024年9月9日，中国科学院大连化学物理研究所孙剑研究员、俞佳枫副研究员在国际顶级期刊Nature Chemistry发表题为《Reaction-induced unsaturated Mo oxycarbides afford highly active CO2 conversion catalysts》的研究论文。

此项研究中，所制备的不饱和氧化钼（Mo17O47）在不进行碳化预处理的情况下，对逆水汽变换（RWGS）反应表现出高活性，并在600 °C下保持稳定2000小时。

火焰喷射裂解合成和Ir促进剂促进了Mo17O47的形成及其在反应过程中的原位碳化。反应诱导的立方α-MoC表层具有不饱和碳氧钼（MoOxCy），是催化反应至关重要的活性位点。

机理研究表明，CO2中的C原子嵌入两个Mo原子之间的空位，并通过从碳氧化物中夺取另一个C原子来再生空位，从而释放CO，遵循碳循环路径。

具有不饱和碳氧化物活性位点的Mo催化剂的设计为高温应用提供了新的领域，并为CO2转化提供了替代路径。

图文导读

图1：RWGS反应中的催化性能

图2：Mo物种的相和结构分析

图3：RWGS反应后MoO3和Ir-MoO3催化剂的结构表征

图4：DFT计算得出的RWGS反应机理

文献信息

Sun, X., Yu, J., Zada, H. et al. Reaction-induced unsaturated Mo oxycarbides afford highly active CO2 conversion catalysts. Nat. Chem. (2024). https://doi.org/10.1038/s41557-024-01628-4

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