由电流失配或遮挡引起的反向偏压，已成为全钙钛矿叠层太阳能电池中一种隐蔽但致命的不稳定性因素。
本文武汉大学徐红星、王倜和柯维俊等人揭示，持续的反向偏压会触发窄带隙子电池内部氧化还原耦合的晶格坍塌。在电应力下，空穴注入将碘离子氧化为中性碘物种，后者随后氧化锡阳离子并驱动场致离子迁移。这种氧化还原级联通过晶格垂直传播，将离子输运与结构重构和界面腐蚀耦合在一起，最终导致不可逆的性能损失。这些发现揭示了全钙钛矿叠层电池作为化学机械系统的本质，其中电应力被转化为内部电化学损伤。为抑制这一反馈循环，我们引入了一种“多围栏”界面设计，将纳米级氧化物扩散阻挡层与化学稳定的双金属电极相结合。该策略阻断了氧化还原驱动的降解，实现了29.03%的光电转换效率，并将耐反向偏压能力提升了30倍以上。
我们的结果将反向偏压重新定义为一种化学机械驱动的失效模式，并为耐偏压钙钛矿结构建立了机理框架。
文章亮点：
首次揭示反向偏压下窄带隙子电池的“氧化还原级联”降解机制：发现空穴注入触发I⁻→I⁰氧化，I⁰进一步氧化Sn²⁺为Sn⁴⁺，驱动Sn⁴⁺向HTL迁移、I富集于ETL，形成Pb-rich相，导致晶格垂直重构和不可逆失效。
多尺度实验证实电化学-结构耦合：PL mapping显示降解区域局限在~10 μm热点；XPS证实Sn⁴⁺（HTL侧占13.82%）和三碘化物（ETL侧占59.89%）形成；ToF-SIMS和TEM-EDX揭示Sn向HTL迁移、Pb富集于ETL、Cu贯穿整个钙钛矿层。
“多围栏”界面策略实现30倍耐压提升：引入Al₂O₃离子阻挡层+Cr/Cu双金属电极，将窄带隙电池的击穿电压从-4.1 V提升至-8.8 V，叠层电池从-7.0 V提升至-14.7 V，T90寿命延长37倍，效率仍达29.03%。
W. Li, G. Li, S. Zhou, et al. “ Redox Cascade-Driven Structural Degradation Under Reverse Bias in All-Perovskite Tandem Solar Cells.” Advanced Materials (2026): e22942.
https://doi.org/10.1002/adma.202522942
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